Kernchemisches

Grundpraktikum

WS 2002/2003

Meßtechnik

1. + 2. Praktikumstag

Script: A. Wieghaus, S. Ritzel

Stand: 7. September 2002

Inhalt

1 Meßtechnik *

1.1 Nulleffekt *

1.2 Das Geiger-Müller-Zählrohr *

1.2.1 Charakteristik eines Geiger-Müller-Zählrohres *

1.2.1.1 Einstellungen an den Messplätzen *

1.2.1.2 Versuchsdurchführung *

1.2.1.3 Auswertung *

1.2.2 Die Totzeit t eines Geiger-Müller-Zählrohres *

1.2.2.1 Herleitung *

1.2.2.2 Bestimmung von t nach der 2-Quellenmethode *

1.2.2.3 Direkte Näherungsformel *

1.2.3 Versuchsdurchführung zur Bestimmung der Totzeit t *

1.2.3.1 Abschätzung von t an einem Oszilloskopen. *

1.2.3.2 Bestimmung von t nach der 2-Quellen-Methode *

1.2.4 Genauigkeit von Aktivitätsmessungen *

1.2.4.1 Einstellungen an den Messplätzen (Geiger-Müller-Zählrohre) *

1.2.4.2 Versuchsdurchführung *

1.2.4.3 Auswertung *

1.3 Zählstatistik *

1.3.1 Einstellungen an den Messplätzen (Geiger-Müller-Zählrohre) *

1.3.2 Aufgaben *

1.3.2.1 100 Messungen an einem 90Sr/90Y-Präparat *

1.3.2.2 Auswertung *

1.4 Natriumiodid-Detektor *

1.4.1 Lernziele *

1.4.2 Einstellungen an den Messplätzen *

1.4.3 Aufgaben *

1.4.3.1 Aufnahme eines Gamma-Spektrums für 137Cs *

1.4.3.2 Energiekalibrierung *

1.4.3.3 Interpretation des Gamma-Spektrums für 137Cs *

1.4.3.4 Bestimmung der Energieauflösung des Detektors *

1.4.3.5 Identifizierung eines unbekannten Präparates *

1.4.3.6 Vielkanalanalysator *

1.5 PCA-Software *

1.5.1 Starten einer Messung (Acquire) *

1.5.2 Stoppen einer Messung *

1.5.3 Löschen eines Spektrums (Erase Data) *

1.5.4 Speichern eines Spektrums *

1.5.5 Laden eines Spektrums *

1.5.6 Einstellung der vertikalen Skalierung *

1.5.7 Vergrößerter Ausschnitt des Spektrums *

1.5.8 Messzeit-Vorgabe *

1.5.9 Ident Code *

1.5.10 Verlassen des Messprogramms *

1.5.11 Cursor-Bewegungen im Spektrum *

1.5.12 Wechsel der Kommandoebene *

1.5.13 Setzen einer ROI (region of interest) *

1.5.14 Anzeige von ROI *

1.5.15 Löschen einer ROI *

1.5.16 Löschen aller gesetzten ROIs *

1.5.17 Springen von ROI zu ROI *

1.5.18 Energiekalibrierung *

1.5.19 Automatische Peak-Suche *

1.5.20 Peak-Report *

1.5.21 Wahl der Gesamt-Kanalzahl (Conversion Gain) *

1.5.22 Einteilung des Speicherbereichs *

1.5.23 Vorgabe von Counts eines Kanals (Preset Counts) *

1.5.24 Vorgabe von Counts einer ROI (Preset ROI) *

2 Gamma-Spektrometrie *

2.1 Grundlagen der Gamma-Spektrometrie mit Halbleiterdetektoren *

2.1.1 Einleitung *

2.1.2 Messanordnung *

2.1.3 Der Detektor *

2.1.3.1 Detektorarten *

2.1.3.2 Ansprechvermögen *

2.1.3.3 Energieauflösung *

2.1.3.4 Zehntelwertsbreite und Peak/Compton-Verhältnis *

2.1.3.5 Konstruktionsmaterialien *

2.1.3.6 Optimierung bei der Beschaffung *

2.1.4 Abschirmung *

2.1.5 Elektronik *

2.1.6 Rechner *

2.1.7 Probengeometrie *

2.2 Spektrenauswertung *

2.2.1 Liniensuche *

2.2.2 Linienlage *

2.2.3 Impulsanzahl in der Linie *

2.3 Kalibrierung *

2.3.1 Energiekalibrierung *

2.3.2 Kalibrierung hinsichtlich Nachweiswahrscheinlichkeit *

2.3.2.1 Nuklidspezifische Kalibrierung *

2.3.2.2 Kalibrierung als Funktion der Energie *

2.4 Summationskorrekturen *

2.5 Schwächungskorrekturen *

2.6 Aktivitätsbestimmung *

2.6.1 Aktivitätsbestimmung bei nuklidspezifischer Kalibrierung *

2.6.2 Aktivitätsbestimmung bei energiespezifischer Kalibrierung *

2.6.3 Pile-up Korrektur *

2.6.4 Zerfallskorrekturen *

2.6.5 Mittelung *

2.6.6 Messunsicherheit *

2.7 Nulleffekt-Linien *

2.8 Grundlegende Versuche *

2.8.1 Stichworte *

2.8.2 Einstellungen an den Messplätzen *

2.8.3 Kalibrierte Standardpunktquellen *

2.8.4 Energie- und Efficiency-Kalibrierung des Detektors / Energieauflösung *

2.8.4.1 Aufnahme von Gammaspektren der Standard-Punktquellen *

2.8.4.2 Auswertung *

2.8.5 Vernichtungsstrahlung *

2.8.5.1 Versuchsdurchführung *

2.8.5.2 Auswertung *

2.8.6 Tatsächliche und zufällige Summierungseffekte *

2.8.6.1 Versuchsdurchführung *

2.8.6.2 Auswertung *

2.8.7 Proben-Detektor-Geometrie *

2.8.8 Qualitative Analyse und Aktivitätsbestimmung unbekannter Proben *

2.8.8.1 Versuchsdurchführung *

2.8.8.2 Auswertung *

2.9 Analyse von Realproben *

2.9.1 Stichworte *

2.9.2 Einstellungen an den Messplätzen *

2.9.3 Präparate *

2.9.4 Aufgaben *

2.9.4.1 Aufnahme von Nulleffektspektren *

2.9.4.2 Gammaspektrometrische Analyse von Realproben *

2.9.5 Auswertung *

2.9.5.1 Nulleffektspektren *

2.9.5.2 Qualitative Analyse des Uran-/Pechblendespektrums *

2.9.5.3 Aktivitätsbestimmungen in der Weißdornblütenprobe *

 

Zeichenerklärung:

¦ Lernziele des Kapitels, Schwerpunkte der Versuche.

} Wichtige Anweisungen zu Einstellungen an den Detektoren, bitte unbedingt

beachten da sonst ein Schaden an den Geräten entstehen kann.

  2. Meßtechnik
    2. Nulleffekt

Grundsätzlich ist bei allen Messungen die Untergrundstrahlung zu berücksichtigen.

    1. Das Geiger-Müller-Zählrohr

Charakterisiert wird das Zählrohr u. a. durch die Startspannung US , die Betriebs- oder Arbeitsspannung UB, das Plateau, die Plateausteilheit s und die Totzeit t .

Diese charakteristischen Größen werden in den folgenden Versuchen bestimmt.

      1. Charakteristik eines Geiger-Müller-Zählrohres

        1. Einstellungen an den Messplätzen

          2. } Die Zählrohre werden mit einer positiven Hochspannung versorgt. Daher ist vor dem Einschalten der Hochspannung auf die richtige Polarität zu achten!

          Die Nummer des Messplatzes ist im Protokoll anzugeben.

          MP1, MP2, MP3 (Berthold-Messplätze LB2040):

          Verstärkung: 1, Diskriminator: INTegral, Kanallage: 3,50, Messzeit: 0,2 Minuten

        2. Versuchsdurchführung

          3. Ein 90Sr/90Y-Präparat wird unter das Zählrohr gelegt (unterste Schublade).

          Die Hochspannung wird eingeschaltet (Polarität beachten) und in geeigneten Schritten erhöht.*

          Die jeweiligen Zählraten werden in 3 Einzelmessungen bestimmt. Der Mittelwert wird gegen die Hochspannung auf Millimeterpapier aufgetragen.

          * Erwarteter Verlauf:

          Bei der Einsatz-oder Startspannung US werden erstmals Impulse gezählt. Mit Erhöhung der Spannung steigt die Zählrate zunächst sehr steil an. In diesem Bereich ist die Spannung in sehr kleinen Schritten zu variieren. Mit steigender Spannung geht die Zählrate in einen Plateau-Bereich mit geringer Steigung über. Am Ende dieses Plateaus steigt die Zählrate wiederum schnell und schließlich heftig an. An diesem Punkt ist die Messung abzubrechen und die Spannung zu reduzieren, da ansonsten eine Zerstörung des Zählrohrs erfolgt.

        3. Auswertung

Aus der graphischen Darstellung sind zu entnehmen:

.

  • \* 1

        1. Die Totzeit t eines Geiger-Müller-Zählrohres

    Nach jeder Zählrohrentladung ist das Geiger-Müller-Zählrohr für eine bestimmte Totzeit t nicht ansprechbar. Die Totzeit bedingt grundsätzlich Korrekturen der gemessenen Zählraten.

          1. Herleitung

            2. Die Zählanordnung ist während der Totzeit t ([t ] = s) nicht in der Lage, ein weiteres ionisierendes Teilchens zu registrieren. Wird in einer bestimmten Zeiteinheit t ([t] = s) die Impulszahl Iexp gemessen, so war das Zählrohr für die Zeit () nicht ansprechbar.

            Tatsächlich gelangten jedoch Iw ionisierende Teilchen in das Zählrohr, von denen

            Teilchen nicht registriert wurden.

            Für die Zählraten

            und

            ergibt sich demnach

            \* 2

            bzw.

            \* 3

            Für die Totzeit t ergibt sich

            \* 4

          2. Bestimmung von t nach der 2-Quellenmethode

    Bei dieser Methode benötigt man zwei radioaktive Präparate und einige Leerpräparate. Zunächst wird das radioaktive Präparat 1 und zwei Leerpräparate unter das Zählrohr gelegt und die Zählrate Z1 gemessen. Danach wird das radioaktive Präparat 1 gegen das radioaktive Präparat 2 ausgetauscht und die Zählrate Z2 bestimmt. In einer 3. Messung werden die beiden radioaktiven Präparate gemeinsam mit einem Leerpräparat gemessen. Man erhält die Zählrate Z12. Schließlich wird noch der Nulleffekt (Zählrate Z0) mit 3 Leerpräparaten bestimmt.

    Die Totzeit t lässt sich nun mit Hilfe der Gleichungen und in einem Iterationsverfahren berechnen.

    Dabei ist

    .

    \* 5

    Die Zählrate Zw ist zunächst nicht bekannt. In einer ersten Näherung gilt jedoch

    \* 6

    Damit erhält man nach Gleichung einen ersten Schätzwert für die Totzeit:

    \* 7

    Aus diesem ersten Schätzwert für die Totzeit erhält man für Z0, Z1 und Z2 nach Gleichung die korrigierten Werte , und gemäß

    \* 8

    Aus den korrigierten Werten , und erhält man analog zu Gleichung den verbesserten Näherungswert :

    \* 9

    Die Zählraten Z0, Z1 und Z2 (nicht , und !) werden nun analog zu – jetzt mit dem verbesserten Schätzwert – korrigiert.

    Eine Fortführung dieser Vorschrift führt nach einigen (5 bis 10) Näherungsschritten zu einer konstanten Totzeit.

    Der Grenzwert für die Totzeit beim iterativen Verfahren kann auch direkt berechnet werden:

    \* 10

    mit

    \* 11

    \* 12

    und

    \* 13

          1. Direkte Näherungsformel

    Als direkte (aber ungenauere) Näherungsformel kann folgende Gleichung verwendet werden:

    \* 14

        1. Versuchsdurchführung zur Bestimmung der Totzeit t

          1. Abschätzung von t an einem Oszilloskopen.

          2. Bestimmung von t nach der 2-Quellen-Methode

    Als Quelle 1 dient das Präparat Nr. 3, als Quelle 2 dienen die Präparate 11 und 2.

    Die Messzeit beträgt jeweils 10 Minuten.

    1. Zählrate von Quelle 1 (+ 2 Leerpräparate) bestimmen.

    2. Zählrate von Quelle 2 (+ 1 Leerpräparat) bestimmen.

    3. Zählrate von Quelle 1 + 2 bestimmen.

    4. Nulleffektbestimmung mit 3 Leerpräparaten.

    5. Berechnung von t mit Hilfe des Iterationsverfahrens.

    6. Berechnung von t mit Hilfe der direkten Näherungsformel .

    7. Vergleich mit dem in Versuchsteil 1.2.3.1 abgeschätzten Wert für die Totzeit.
        1. Genauigkeit von Aktivitätsmessungen

          1. Einstellungen an den Messplätzen (Geiger-Müller-Zählrohre)

            2. Die Zählrohre werden mit einer positiven Hochspannung versorgt.

            Daher ist vor dem Einschalten der Hochspannung auf die richtige Polarität zu achten!

            Die Nummer des Messplatzes ist im Protokoll anzugeben.

            MP1, MP2, MP3 (Berthold-Messplätze LB2040):

            Hochspannung: Arbeitsspannung , die sich aus der Charakteristik des Zählrohres ergibt.

            Verstärkung: 1, Diskriminator: INT, Kanallage: 3,50, Automatik

          2. Versuchsdurchführung

            1. Nulleffektbestimmung

              2. a) Der Nulleffekt wird bei Messdauern von jeweils 0,5 min 10 mal gemessen.

              b) Der Nulleffekt wird bei Messdauern von jeweils 2 min 10 mal gemessen.

            2. 90Sr/90Y-Präparat

            a) Die Impulszahl wird bei Messdauern von jeweils 0,5 min 10 mal gemessen.

            b) Die Impulszahl wird bei Messdauern von jeweils 2 min 10 mal gemessen.

          3. Auswertung

            1. Auswertung der 0,5 min-Messreihen

    Sowohl für die Messungen mit Präparat (Index P) als auch für die Nulleffekt-Messungen (Index 0) werden folgende Rechnungen durchgeführt:

    n = Anzahl der Parallelbestimmungen

    mi = Impulszahl der i-ten Messung (i = 1, 2, 3, ..., n)

    t = Messdauer

    1. arithmetisches Mittel:

      2. \* 15

    2. mittlerer statistischer Fehler der Einzelmessung:

      3. \* 16

    3. Standardabweichung

      4. \* 17

    4. Reinheitszahl

      5. \* 18

    5. mittlerer statistischer Fehler des Mittelwertes

      6. \* 19

    6. mittlere Zählrate

      7. \* 20

    7. absoluter Fehler der Zählrate

      8. \* 21

    8. relativer Fehler der Zählrate

      9. \* 22

      Aus den mittleren Zählraten und sowie deren absoluten Fehlern und ergibt sich

    9. Nettozählrate

      10. \* 23

    10. absoluter Fehler der Nettozählrate

      11. \* 24

    11. relativer Fehler der Nettozählrate

      12. \* 25

    12. Nettozählrate mit Fehler

    \* 26

            1. Auswertung der 2 min-Messreihe

              2. analog zu 1.2.4.3.1

            2. Vergleich der beiden Messreihen

    Man vergleiche beide Messreihen im Hinblick auf die Streuung der Messergebnisse und die Genauigkeit der Aktivitätsbestimmung.

      2. Zählstatistik
        1. Einstellungen an den Messplätzen (Geiger-Müller-Zählrohre)

          2. } Die Zählrohre werden mit einer positiven Hochspannung versorgt.

          Daher ist vor dem Einschalten der Hochspannung auf die richtige Polarität zu achten!

          } Die Nummer des Messplatzes ist im Protokoll anzugeben.

          MP1, MP2, MP3 (Berthold-Messplätze LB2040):

          Hochspannung: Arbeitsspannung , die sich aus der Charakteristik des Zählrohres ergibt.

          Verstärkung: 1, Diskriminator: INT, Kanallage: 3,50, Automatik

        2. Aufgaben

          1. 100 Messungen an einem 90Sr/90Y-Präparat

            2. Die Impulszahl wird bei Messdauern von jeweils 0,5 min 100 mal gemessen. Der Messplatz wird auf Automatik gestellt, die Messwerte xi (i = 1, 2, 3, ..., 100) werden ausgedruckt.

          2. Auswertung

    1. Berechnung des Mittelwertes aus den Messwerten xi.

    2. Berechnung der Standardabweichung

    3. Aufteilung der Messwerte in Klassen. Als obere bzw. untere Klassengrenzen werden die Werte (n = 0, 1, 2, ...) gewählt. Auf diese Weise erhält man k Klassen. Der kleinste Messwert fällt in die 1. Klasse, der größte Messwert fällt in die k-te Klasse.

    4. Man bestimme die relativen Häufigkeiten Hj (in %), mit der Messwerte in die Klasse j fallen (j = 1, 2, 3, ..., k), und zeichne das entsprechende Histogramm, in dem Hj gegen die Klassennummer j aufgetragen wird.

    5. Man bilde die Summenhäufigkeiten

      6. \* 27

    6. (in %), d.h. die Häufigkeiten, mit denen Messwerte in die Klasse j oder eine niedrigere Klasse fallen. muss definitionsgemäß 100% betragen.

    7. Man trage die Summenhäufigkeiten im Wahrscheinlichkeitspapier gegen die Klassenobergrenze der Klasse j auf. Beim Wahrscheinlichkeitspapier ist die Abszisse linear und die Ordinate nach dem Gauß´schen Fehlerintegral

      8. \* 28

      so geteilt, dass die integrale Glockenkurve in dieser Teilung eine Gerade ergibt.

    8. Neben den experimentell gefundenen Summenhäufigkeiten und deren Ausgleichsgerade ist eine Gerade, die sich bei einer reinen Gauß-Verteilung ergeben würde, in das Wahrscheinlichkeitsnetz einzuzeichnen. Diese erhält man, indem man mindestens zwei Punkte (x, F(x)) mit Hilfe des Gauß’schen Integrals berechnet, z. B. die folgenden drei Punkte:

    9. , F() = 50%

    10. , F() = 2,3%

    11. , F() = 97,7%.

    12. Mit welcher Wahrscheinlichkeit liegt bei einer Gauß-Verteilung ein Messwert im 1s -Vertrauensintervall bzw. im 2s -Vertrauensintervall

    13. Auf der experimentellen Geraden werden der Abszissenwert , der zu HS = 2,3 % gehört, und der Abszissenwert , der zu HS = 97,7% gehört, bestimmt.

    14. Man berechne aus der experimentellen Geraden

    15. Man bilde die beiden Quotienten

      16. \* 29

      und

      \* 30

    16. Falls q1 < 7% und q2 < 7% sind, so ist die Messreihe als statistisch rein zu bezeichnen. Nach Gauß hat nämlich selbst einen Fehler von
    (bei n Messwerten).

      2. Natriumiodid-Detektor
        1. Lernziele

          2. ¦ Entstehung und Nachweis von Gammastrahlung

          ¦ Verständnis der Nuklidkarte

          ¦ Entstehung und Gesetzmäßigkeiten beim Photoeffekt, Paarbildungseffekt und

          der Comptonstreuung

          ¦ Praktische Erarbeitung der Begriffe Photopeak, Comptonkante,

          Comptonkontinuum, Rückstreupeak, Paarbildung, escape peaks, Szintillator

          ¦ Kennenlernen und Verständnis von Photomultipliern, Impulshöhen-Analyse,

          Einkanal-Spektrometer (Kanallage, Kanalbreite)

        2. Einstellungen an den Messplätzen

          3. } Der NaI-Detektor wird mit einer negativen Hochspannung versorgt.

          Daher ist vor dem Einschalten der Hochspannung auf die richtige Polarität zu

          achten!

          } Die Nummer des Messplatzes ist im Protokoll anzugeben.

          MP1 (Berthold-Messplatz BF1017-2):

          Hochspannung: -520 V, Verstärkung: 20, Diskriminator: DIFF

          MP2:

          Tennelec TC244 Amplifier: CGain: 200

          Tennelec TC450 SCA: MODE: WINDOW:SYM

          Tennelec TC525 Ratemeter: Messbereich der jeweiligen Zählrate anpassen.

          TC 948 High Volt. Supply: -840 V (Poti auf 2.8)
        3. Aufgaben

          1. Aufnahme eines Gamma-Spektrums für 137Cs

            2. Bei einer konstanten Kanalbreite (bzw. window) von 0,10 wird die Kanallage (lower level) in Schritten von 0,10 sukzessive erhöht. Für jede Kanallage wird die Zählrate bei einer Messdauer von 0,5 min bestimmt. Durch Auftragen der Zählrate in Abhängigkeit von der Kanallage auf halblogarithmischen Papier erhält man ein Gamma-Spektrum für 137Cs.

          2. Energiekalibrierung

            3. Die Lage der Photopeak-Maxima der Nuklide 60Co und 241Am werden durch geeignetes Abscannen der Kanallagen bestimmt. Um die Lage die Maxima möglichst genau feststellen zu können, empfiehlt es sich, mit einer geringen Kanalbreite zu arbeiten.

            Aus dem Gamma-Katalog oder der Nuklidkarte entnimmt man die Energien Eg, die diesen Kanallagen entsprechen. Zusammen mit dem 137Cs Spektrum ergeben sich so 4 Wertepaare. Die Werte für Eg werden in einem Diagramm gegen die jeweiligen Kanallagen der Photopeak-Maxima aufgetragen und eine Ausgleichsgerade (lineare Regression) ermittelt.

            (Die gefundene Energiekalibrierung gilt nur für die vorgegebenen Einstellungen am Messplatz, insbesondere für die derzeit eingestellte Hochspannung.)

          3. Interpretation des Gamma-Spektrums für 137Cs

    Im Gamma-Spektrum von 137Cs werden die Lage des Photopeaks, des Rückstreupeaks und der Comptonkante ermittelt. Die jeweils entsprechenden Energiewerte werden gemäß der Energiekalibrierung berechnet und mit den theoretisch zu erwartenden Werten verglichen.

          1. Bestimmung der Energieauflösung des Detektors

    Die Peakbreite DEg des Photopeaks in halber Höhe seines Maximums (FWHM = Full Width of the peak at Half its Maximum height) wird bestimmt und in Prozent des Abszissenwertes des Peakmaximums ausgedrückt.

          1. Identifizierung eines unbekannten Präparates

            2. Von einer unbekannten Probe wird ein geeigneter Ausschnitt des Gamma-Spektrums aufgenommen. Die Energie(n), die dem (den) gefundenen Photopeak(s) entsprechen, werden gemäß der Energiekalibrierung berechnet. Mit Hilfe des Gamma-Katalogs oder der Nuklidkarte lässt sich schließlich das unbekannte Radionuklid bestimmen.

          2. Vielkanalanalysator

    Mit dem Natriumiodid-Detektor an MP4 werden Gamma-Spektren verschiedener Standardpräparate in Verbindung mit einem Vielkanalanalysator (PCA-II Messkarte/Rechner) aufgenommen. Dabei soll die PCA Software kennen gelernt werden.

      2. PCA-Software
        1. Starten einer Messung (Acquire)

          2. Aufruf: Funktionstaste F1

        2. Stoppen einer Messung

          3. Aufruf: Funktionstaste F1

        3. Löschen eines Spektrums (Erase Data)

          4. Aufruf: Steuertaste STRG und Funktionstaste F2

          Durch die Funktionstaste F2 lässt sich diese Tastenkombination aktivieren bzw. deaktivieren.

        4. Speichern eines Spektrums

          5. 1. als Binär-Datei: Aufruf: Funktionstaste F7 oder ALT F (Menü File), Save Binary File

          2. als AscII-Datei: Aufruf: ALT F (Menü File), AscII File Save

        5. Laden eines Spektrums

          6. Aufruf: Funktionstaste F6 oder ALT F (Menü File), Load Binary File

        6. Einstellung der vertikalen Skalierung

          7. Aufruf: ALT S (Menü Setup), Vertical Scale

          (i. a. logarithmisch)

        7. Vergrößerter Ausschnitt des Spektrums

          8. Aufruf: Funktionstaste F4 oder ALT S (Menü Setup), Expanded Display

        8. Messzeit-Vorgabe

          9. Aufruf: Funktionstaste F3

          REAL oder LIVE Time

          Aufruf: ALT M (Menü Mode)

          Real Time: "normale" Zeit.

          Live Time: berücksichtigt die Zeit, in der der ADC keine Eingangssignale verarbeiten kann (Totzeit der Elektronik).

          Steht in der 4. Zeile Real Time, arbeitet die Karte in Live Time (und umgekehrt).

          Wechsel der Einstellung durch ENTER.

        9. Ident Code

          10. Aufruf: Funktionstaste F5 oder ALT S (Menü Setup), Identification

        10. Verlassen des Messprogramms

    Aufruf: ALT Q (Menü Quit)

    1. Making PCA II Resident: anschließende Rückkehr ins Programm durch den Befehl EXIT

    2. Exit to DOS: Messprogramm muss anschließend neu gestartet werden (c:\pca2\pca.exe)

        1. Cursor-Bewegungen im Spektrum

          2. ¬ 1 Kanal nach links

          ® 1 Kanal nach rechts

          BILD­ 1/32 des vergrößerten Ausschnitts nach rechts

          BILD¯ 1/32 des vergrößerten Ausschnitts nach links

          POS1 zum ersten Kanal im vergrößerten Ausschnitt

          END zum letzten Kanal im vergrößerten Ausschnitt

          STRG+POS1 zum ersten Kanal

          STRG+END zum letzten Kanal

        2. Wechsel der Kommandoebene

          3. Mit ESC-Taste Wechsel zwischen MAIN und ROI-Kommandoebene.

        3. Setzen einer ROI (region of interest)

    1. Cursor zum ersten Kanal der gewünschten ROI bewegen und mit Funktionstaste F9 bestätigen.

    2. Cursor zum letzten Kanal der gewünschten ROI bewegen und mit Funktionstaste F10 bestätigen.

    Alle Kanäle zwischen diesen beiden Kanälen bilden jetzt einen ROI.

        1. Anzeige von ROI

          2. Mit ALT R werden die gesetzten ROIs ein bzw. ausgeblendet.

        2. Löschen einer ROI

          3. Cursor auf ROI bewegen, Taste LÖSCH.

        3. Löschen aller gesetzten ROIs

          4. STRG + F8

        4. Springen von ROI zu ROI

          5. STRG + BILD­ 1 ROI nach rechts

          STRG + BILD¯ 1 ROI nach links

        5. Energiekalibrierung

    1. Aufnahme eines Spektrums.

    2. Setzen von ROIs um die Peaks, die zum Kalibrieren verwendet werden sollen.

    3. Aufruf der Energiekalibrierung durch ALT C (Menü Calc), Calibrate.

    4. Wahl der Einheiten, in denen man die Energien eingeben möchte (keV oder MeV), mit ENTER bestätigen.

    5. Cursor in die 1. ROI bewegen, der zur Kalibrierung verwendet werden soll, mit ENTER bestätigen.

    6. Eingabe der Energie, die dieser ROI entspricht, mit ENTER bestätigen.

    7. Wiederholung von Punkt 5 und 6, bis alle Peak-Energien eingegeben sind.

    8. Mit ENTER den Kalibriervorgang beenden.

        1. Automatische Peak-Suche

          2. Aufruf: ALT C (Menü Calc), Peak Search

          Nach Vorgabe einer maximalen Peak-Halbwertsbreite werden automatisch ROIs gesetzt.

        2. Peak-Report

          3. Aufruf: ALT C (Menü Calc), Peak Report

          Ausgabe auf Bildschirm oder in eine AscII-Datei.

        3. Wahl der Gesamt-Kanalzahl (Conversion Gain)

          4. Aufruf: ALT S (Menü Setup), Conversion Gain

          Man kann eine Gesamt-Kanalzahl von 4096, 2048, 1024, ... oder 256 wählen.

        4. Einteilung des Speicherbereichs

    Aufruf: ALT S (Menü Setup), Memory Group

    Teilt man den Speicherbereich in mehrere Sektionen, muß die Sektion gewählt werden, in der die Meßdaten abgelegt werden sollen.Bei einer Einteilung in mehrere Sektionen ist im Allgemeinen eine Änderung der conversion gain sinnvoll.

    Subtraktion oder Addition von zwei Spektren (z. B. Subtraktion des Nulleffektes)

    1. Einteilung des Speicherbereichs der Karte in zwei Sektionen (siehe Memory Group).

    2. Gegebenenfalls Anpassung (Halbierung) der conversion gain.

    3. In der ersten Sektion wird z.B. das Spektrum einer Probe gemessen und abgelegt.

    4. In der zweiten Sektion wird z.B. der Nulleffekt gemessen und abgelegt.

    5. Aufruf mit ALT C (Menü Calc), Strip

    6. Zuordnung source division/target division

    7. Wahl zwischen Addition und Subtraktion.

    8. Das Spektrum, das vom anderen abgezogen bzw. zum anderen addiert wird, kann umskaliert werden, falls z.B. unterschiedliche Messzeiten für die beiden Spektren vorliegen (Angabe in %)

        1. Vorgabe von Counts eines Kanals (Preset Counts)

          2. Aufruf: ALT S (Menü Setup), Preset Counts

          Wird die gewählte Zahl von Counts in einem bestimmten Kanal überschritten, wird die Messung gestoppt, auch wenn die vorgewählte Messzeit noch nicht abgelaufen ist.

          Die Einstellung gilt nur für die jeweils folgende Messung.

        2. Vorgabe von Counts einer ROI (Preset ROI)

    Aufruf: ALT S (Menü Setup), Preset ROI

    Wird die gewählte Zahl von Counts in einer bestimmten ROI überschritten, wird die Messung gestoppt, auch wenn die vorgewählte Messzeit noch nicht abgelaufen ist.

    Die Einstellung gilt nur für die jeweils folgende Messung.

    2. Gamma-Spektrometrie

      3.  

      2. Grundlagen der Gamma-Spektrometrie mit Halbleiterdetektoren
        1. Einleitung

          2. Bei der Überwachung der Radioaktivität in der Umwelt spielt die Gamma-Spektrometrie mit Germaniumdetektoren eine dominierende Rolle. Das liegt zum einen daran, dass die Mehrzahl der für die Überwachung relevanten Spalt- und Aktivierungsprodukte Gammastrahlung emittieren, zum anderen daran, dass diese Detektoren eine hohe Energieauflösung haben. Wegen der meist eindeutig möglichen Zuordnung bestimmter Energien zu bestimmten Radionukliden ist die Analyse von Radionuklidgemischen in den unterschiedlichsten Messproben in der Regel ohne aufwendige Probenaufbereitung, vor allem ohne chemische Trennung (vgl. Abschnitt) möglich. Auch das Ansprechvermögen der heute erhältlichen Germaniumdetektoren ist genügend groß, so dass Aktivitäten in der Größenordnung von 1 Bq in vertretbaren Zeiten mit ausreichender Genauigkeit gemessen werden können.

        2. Messanordnung

    2. Rührmotor

    3. Polyethylen-Flasche (1 l)

    4. Rührer (Silikonschlauch)

    5. Abschirmung (Blei)

    6. Ge-Detektor

    7. Endkappe

    8. Flansch

    9. Evakuierungsstutzen

    10. Dewar-Durchführung

    11. Dewar

    12. Molekularsieb (Dewar)

    13. Stickstoff (flüssig)

    14. Isolierung

    15. Kühlfinger (Kupfer)

    16. Einfüllstutzen für Stickstoff (flüssig)

    17. Entlüftung

    1. Vorverstärker

    2. Hauptverstärker

    3. Vielkanalanalysator

    4. Spektrenauswertung u. Dokumentation

    5. Hochspannung

    1. Schematische Darstellung eines Gamma-Spektrometrie-Messplatzes.

    Ein Messplatz für die Gamma-Spektrometrie besteht im wesentlichen aus vier Komponenten:

    1. dem Germaniumdetektor,

    2. der Abschirmung

    3. der Elektronik, bestehend aus Hochspannungsversorgung, Vorverstärker, Impulshöhenverstärker, Analog-Digital-Konverter (ADC) und Vielkanalanalysator (MCA).

    dem Rechner zur Auswertung der Spektren und zur Ermittlung der Aktivität.

        1. Der Detektor

          1. Detektorarten

            2. Ein Germaniumdetektor besteht aus einem meist zylinderförmigen Kristall aus lithiumgedriftetem Germanium [Ge(Li)] oder hochreinem Germanium (HPGe), der geeignet kontaktiert und in einem Vakuumkryostaten montiert ist. Der Detektor wird in der Regel durch Einsetzen des Kryostaten in ein Dewar-Gefäß auf die Temperatur des flüssigen Stickstoffs gekühlt. Ge(Li)-Detektoren müssen ständig, HPGe-Detektoren nur beim Anlegen von Hochspannung gekühlt werden.

            Die Ausführung des Kryostaten und die Position des Kristalls im Kryostaten können verschieden sein. Bei der einfachsten Anordnung sitzt der Kristall auf einem senkrecht in das Dewar-Gefäß eingetauchten Kühlfinger (vertical dipstick). Proben aller Art, insbesondere auch flüssige, können hier ohne großen Aufwand reproduzierbar positioniert werden. Horizontal abgewinkelte Kryostaten bedingen längere Kühlfinger und damit einen höheren Verbrauch an flüssigem Stickstoff.

            Bei der technischen Ausführung des Ensembles Kristall-Krystat-Dewar muss darauf geachtet werden, dass die Mikrophonieanfälligkeit gering ist. Eine elastische Unterlage unter dem Dewar-Gefäß kann zur Reduzierung von Mikrophonieeffekten beitragen.

            Bei den hochreinen Germaniumdetektoren unterscheidet man zwei Arten, solche aus P-Typ-Germanium (vorwiegend dreiwertige Elemente als Restverunreinigungen) und solche aus N-Typ-Germanium (vorwiegend fünfwertige Elemente als Restverunreinigungen). Erstere sind preiswerter, allerdings haben sie auf der Eintrittsseite der Strahlung eine Totschicht in der Größenordnung von 0,5 mm. Dies bedingt einen merklichen Abfall ihres Ansprechvermögens zu niedrigen Energien hin. Bei N-Typ-Detektoren ist diese Totschicht sehr viel dünner, so dass mit ihnen noch Strahlung bis hinunter zu 5 keV gemessen werden kann. Dies hat allerdings auch zur Folge, dass bei einigen Radionukliden zusätzlich Korrekturen für Summationseffekte erforderlich werden. Bei Umweltradioaktivitätsmessungen reichen P-Typ-Detektoren in der Regel aus.

            Für Messaufgaben, bei denen das Messgut auf ein kleines Volumen eingeengt werden kann und bei denen eine besonders niedrige Nachweisgrenze verlangt wird, empfiehlt sich der Einsatz von Germanium-Bohrlochdetektoren. Si(Li)-Detektoren sind nur für Energien unterhalb 60 keV geeignet.

          2. Ansprechvermögen

            3. Die wichtigsten Größen zur Charakterisierung eines Detektors sind sein Ansprechvermögen und sein Energieauflösungsvermögen. Es hat sich eingebürgert, das Ansprechvermögen als Nachweiswahrscheinlichkeit für die 1,33 MeV-Gammastrahlung des 60Co bei einer Entfernung zwischen Strahlenquelle und Kristalloberfläche von 25 cm relativ zur entsprechenden Nachweiswahrscheinlichkeit für einen NaI(Tl)-Kristall von 7,6 cm Höhe und 7,6 cm Durchmesser in Prozent anzugeben. Detektoren mit einem relativen Ansprechvermögen von 100% sind erhältlich, üblich und meist ausreichend sind jedoch bereits Detektoren mit relativem Ansprechvermögen in der Größenordnung von 25%. Dies entspricht etwa einem empfindlichen Volumen von 100 cm3.

          3. Energieauflösung

            4. Das Energieauflösungsvermögen wird charakterisiert durch die Halbwertsbreite einer Linie, die durch 1,33 MeV-Gammastrahlung im Impulshöhenspektrum erzeugt wird. Es liegt bei modernen Detektoren zwischen 1,7 und 2,0 keV. Die Halbwertsbreite nimmt mit der Energie ab. Bei 100 keV liegt sie z. B. bei 1,0 keV.

          4. Zehntelwertsbreite und Peak/Compton-Verhältnis

            5. Weitere Detektorspezifikationen sind die Zehntelwertsbreite und das Peak/Compton-Verhältnis. Beide werden für 1,33 MeV-Gammastrahlung angegeben. Die Zehntelwertsbreite ist ein Maß für die Abweichung der Linienform von der idealen Form einer Gaußfunktion, für die die Zehntelwertsbreite gleich dem 1,82-fachen der Halbwertsbreite ist. Das Peak/Compton-Verhältnis ist definiert als Quotient aus der Höhe der Gesamtabsorptionslinie und der Höhe der Comtonverteilung im Bereich zwischen 1040 und 1096 keV und ist im allgemeinen umso größer, je größer der Kristall und je besser die Energieauflösung ist.

          5. Konstruktionsmaterialien

            6. Die Materialien in unmittelbarer Umgebung des Germaniumkristalls (Halterung, Gehäuse, Fenster, Molekularsieb, Vorverstärkerbauteile) sollten vom Detektorhersteller so ausgewählt werden, dass sie möglichst keine natürlichen oder künstlichen Radionuklide enthalten, die zu einer Erhöhung des Untergrunds führen.

          6. Optimierung bei der Beschaffung

          Bei der Beschaffung eines neuen Detektors sollte versucht werden, seine Eigenschaften und Spezifikationen im Rahmen der verfügbaren finanziellen Mittel zu optimieren. In der Regel wird man sich einen möglichst großen Detektor mit bester Energieauflösung, verbunden mit einem hohen Peak/Compton-Verhältnis wünschen, der aus Materialien aufgebaut ist, die frei von radioaktiven Verunreinigungen sind. Ein hohes Peak/Compton-Verhältnis ist u. a. dann besonders wichtig, wenn der Untergrund im Bereich unterhalb 1200 keV von der 40K-Comtonverteilung dominiert wird.

          Die Schwankungsbreite der Energieauflösung bei den erhältlichen Detektoren ist nicht groß, und es lohnt selten, für eine um 0,1 oder 0,2 keV geringere Halbwertsbreite bei gleicher Detektorgröße mehr Geld auszugeben.

          Ein hohes Ansprechvermögen hingegen ist wichtig, nicht nur, weil dann die Pulsanzahl in der Gesamtabsorptionslinie bei gleicher Messzeit größer ist, sondern auch, weil die Comptonverteilung und damit der Untergrund unter den Linien niedriger ist. Allerdings ist das spezifizierte relative Ansprechvermögen, das sich auf eine Punktgeometrie bezieht, nicht immer für die Orientierung beim Kauf geeignet, z. B. dann nicht, wenn das Messgut in einer Ringschale (sog. Marinelli-Becher) gemessen werden soll. Große Detektoren haben nämlich auch Kapselungen mit großem Durchmesser, so dass Ringschalen mit größerem Innendurchmesser verwendet werden müssen und somit die mittlere Entfernung des Messguts vom Detektor größer wird. Dies kann dazu führen, dass man mit einem größeren Detektor in Ringschalengeometrie eine kleinere Nachweiswahrscheinlichkeit erhält als mit einem kleineren Detektor.

          Wie wichtig die Reinheit der Detektor-Konstruktionsmaterialien ist, hängt vom Messproblem ab. ein erhöhter finanzieller Aufwand für einen weitgehend verunreinigungsfreien Detektor ist nur gerechtfertigt, wenn sehr niedrige Nachweisgrenzen erreicht werden müssen oder Substanzen auf ihren Gehalt an Radionukliden der natürlichen Zerfallsreihen untersucht werden sollen.

        2. Abschirmung

          3. Zur Verminderung des Einflusses der Umgebungsstrahlung wird der Detektor fast immer mit einer Abschirmung umgeben. Optimale Abschirmwirkung erreicht man, wenn der gesamte Detektor einschließlich Dewar-Gefäß in ein Bleigehäuse gestellt wird, dessen Wände 5–10 cm dick sind. Auch Abschirmungen aus Stahl von bis zu 20 cm Wandstärke werden verwendet. Hier ist jedoch ein höherer Strahlungsuntergrund als bei Blei zu erwarten.

          Häufig gibt man sich aus Raum- und Kostengründen mit einer kleineren Abschirmung zufrieden, die nur den Proben- und Kristallbereich umfasst. Dann solte man jedoch zur Reduzierung von Streustrahlungseinflüssen auf das gemessene Spektrum einen Mindestabstand von 10 cm zwischen Probe bzw. Detektor und Abschirmung einhalten. Das empfiehlt sich auch alleine schon deshalb, um größere Proben in die Abschirmung bequem einführen zu können. Die Luft im Innenraum der Abschirmung trägt wegen ihres Radongehaltes zum Untergrund bei (214Pb, 214Bi als Radonfolgeprodukte), wenn sie nicht z. B. durch Spülung mit dem aus dem Dewar-Behälter entweichenden Stickstoff verdrängt wird.

          Das Abschirmmaterial sollte möglichst wenig radioaktive Verunreinigungen (z. B. 210Pb in Blei oder 60Co in Stahl) enthalten. Um die im Blei erzeugte Röntgenfluoreszenzstrahlung (ca. 75 keV) zu absorbieren, wird die Abschirmung innen mit einem Material niedrigerer Ordnungszahl ausgekleidet, z. B. mit 1 mm dickem Cadmiumblech oder mit 3 mm dickem Kupferblech. Eine weitere Auskleidung mit Materialien niedrigerer Ordnungszahl zur Absorption der Röntgenfluoreszenzstrahlung von Cadmium oder Kupfer ist in der Regel nicht erforderlich.

        3. Elektronik

    Die Elektronik besteht aus

    Für die Impulshöhenanalyse gibt es im wesentlichen drei Konzepte:

    Zum Ausdruck und zur Ablage der Spektren und Ergebnisse müssen Ausgabeeinheiten (Drucker, Diskettenlaufwerk) an den Analysator bzw. Rechner angeschlossen sein.

    Für die Impulshöhenanalyse sollten 4096 Kanäle zur Verfügung stehen. Wenn man davon ausgeht, dass ein Spektrum bis zu 2000 keV aufgenommen werden soll, entfallen auf 1 keV 2 Kanäle. Das bedeutet, dass z. B. eine Linie bei 1,33 MeV eine Halbwertsbreite von etwa 4 Kanälen hat. Bei Aktivitäten im Bereich der Nachweisgrenze kann es manchmal günstiger sein, die Anzahl der Kanäle zu reduzieren (z. B. 1 Kanal/keV), um eine Linie besser erkennen zu können. Andererseits liefern die Auswerteprogramme für Linien mit guter Zählstatistik unter diesen umständen meist weniger zuverlässige Ergebnisse.

        1. Rechner

    Ein Gamma-Spektrometrie-Messplatz ist in der Regel mit einem Rechner ausgestattet, der – wie im vorangegangenen Abschnitt erwähnt – bei einigen Messplatztypen zur Impulshöhenanalyse und Spektrenspeicherung benutzt, bei allen Typen jedoch zur Spektrenauswertung herangezogen wird. Außerdem dienen an den Rechner angeschlossene Drucker, Plotter und Dikettenlaufwerke der Dokumentation und Ablage der Spektren und anderer Kenndaten einer Messung.

    Auf den Rechnern sollten neben den Steuerungsprogrammen Auswerteprogramme zur Verfügung stehen, die mindestens folgendes leisten:

        1. Probengeometrie

    Je nach der Menge und der Aktivitätskonzentration des Messguts wird dieses in Röhrchen, Dosen, Flaschen oder Ringschalen (sog. Marinelli-Becher) bis zu 1 l Inhalt abgefüllt. Die Behältnisse werden in der Regel direkt auf die Detektorkappe gestellt oder besser in einen Probenhalter, der die Reproduzierbarkeit der Probenpositionierung sicherstellt. Dies ist besonders wichtig bei Filterproben, bei denen über dies eine mögliche Welligkeit durch Auflegen einer Plexiglasscheibe oder ähnlichem verhindert werden sollte.

    Um eventuelle Kontaminationen der Detektoroberfläche zu vermeiden, empfiehlt es sich, die Detektorkappe mit einer Polyethylenfolie abzudecken, die leicht ausgewechselt werden kann. Auf Reproduzierbarkeit bei der Probenpositionierung ist zu achten, insbesondere muss geprüft werden, ob die bei Kalibrierung und Messung verwendeten Behältnisse die gleichen Abmessungen haben und bis zur gleichen Höhe gefüllt sind.

      1. Spektrenauswertung

        2. Schon monoenergetische Gammastrahlung eines Radionuklids führt nach Wechselwirkung im Detektor durch Photo-, Comton- oder Paarbildungseffekt zu einem komplexen Impulshöhenspektrum, an dem letztlich nur die am hochenergetischen Ende des Spektrums sich ausbildende Linie interessiert. Kernaufgabe der Spektrenauswertung ist das Auffinden und Auswerten dieser Linien im Impulshöhenspektrum, d. h. die Bestimmung der Kanallage einer Linie und der Impulsanzahl in der Linie (Peakfläche).

        1. Liniensuche

          2. In den Programmpaketen der Analysatorhersteller werden verschiedene Verfahren zur automatischen Liniensuche eingesetzt. Meist gibt es einen Parameter für die Empfindlichkeit der Liniensuche. Bei zu geringer Empfindlichkeit werden nur die starken, herausragenden Linien gefunden, bei höherer Empfindlichkeit werden auch kleinere Linien erfasst, gleichzeitig werden aber Linien identifiziert, die keiner Gammastrahlenenergie entsprechen und nur durch statistische Schwankungen im Untergrund bedingt sind. Hier muss man eine für seine Zwecke optimale Einstellung der Empfindlichkeit finden. Zuverlässig lassen sich Linien auch visuell identifizieren, wobei dies durch entsprechende Funktionstasten des Vielkanalanalysators unterstützt werden kann.

        2. Linienlage

          3. Das genauere Lokalisieren einer Linie, d. h. die Angabe der Kanallage des Maximums der Linie, ist einfach, die angewandten Verfahren sind unstrittig. Selbst bei Linien mit einer Halbwertsbreite von 4 Kanälen und geringer Impulsanzahl lässt sich die Kanallage meist auf wenige zehntel Kanäle genau bestimmen.

          Nach einer Energiekalibrierung (s. Abschnitt 2.3.1) lässt sich der Kanallage eine Energie zuordnen, ein vergleich mit einem Nuklidkatalog erlaubt dann den Rückschluss auf das in der Probe vorhandene Radionuklid.

        3. Impulsanzahl in der Linie

    Etwas problematischer ist die Bestimmung der Impulsanzahl in der Linie, aus der schließlich die interessierende Aktivität abgeleitet wird. Die einfachste Methode ist die Summation der Impulsanzahlen in den einzelnen Kanälen, über die die Linie verteilt ist. Den Untergrund erhält man, wenn man einen linearen Verlauf unter der Linie annimmt, entweder aus den beiden Randkanälen des Linienbereichs oder besser aus den Impulshöhenverteilungen unter- und oberhalb der Linie.

    1. Zur Bestimmung des Inhalts einer Linie durch Summation der Kanalinhalte.

      2. Nb Bruttoimpulsanzahl

      N0 = N0,l + N0,r Untergrund

      Bei der Definition des Linienbereichs L hat man gewöhnlich die Option, den Bereich manuell mit Markierungen auf dem Bildschirm festzulegen, man kann ihn aber auch vom Programm automatisch wählen lassen. Am günstigsten ist die Vorgabe von L in Vielfachen der Halbwertbreite h um das Zentrum der Linie herum, z. B. L = 2,5·h. Wesentlich dabei ist nicht die Größe dieses Vielfachen, sondern dass bei der Kalibrierung und bei der eigentlichen Messung das gleiche Verfahren angewendet wird. Voraussetzung bei diesem einfachen Summationsverfahren ist, dass Einzellinien vorliegen, so dass der Untergrund aus den Randbereichen der Linie gewonnen werden kann.

      Die zweite Möglichkeit der Linienauswertung besteht in der Anpassung einer geeigneten Funktion an die Linienform. Dies ist bei den meisten kommerziellen Programmen die Dichtefunktion der Normalverteilung, kurz auch Gaußfunktion genannt:

      \* 31

      mit K Kanalnummer

      K0 Linienmitte (in Kanälen)

      Nn Nettoimpulsanzahl in der Linie

      s Breitenparameter (in Kanälen); s  = 0,425·h

      h Halbwertsbreite (in Kanälen)

      Der Untergrund wird durch Addition einer linearen (in seltenen Fällen auch quadratischen) Funktion berücksichtigt.

      Bei der Anpassung erhält man K0, N und s , außerdem die Parameter der Untergrundfunktion. Alle Parameter werden mit Hilfe der Methode der kleinsten Quadrate in einem Schritt angepasst.

    2. Impulshöhenspektrum im Bereich der 1333 keV-Linie des 60Co mit eingezeichneter Gaußfunktion.

      3. Im linken Fußbereich der Linie treten deutliche Abweichungen des Spektrums von der Gaußfunktion auf. Bei komfortableren Programmen wird deshalb zur Gaußfunktion noch eine die Asymmetrie der Linie berücksichtigende Funktion hinzugefügt, außerdem eine Stufe, die dem Anstieg des Untergrunds auf der niederenergetischen Seite der Linie Rechnung tragen soll. Die Verwendung solcher Anpassungsfunktionen lohnt sich allerdings nur, wenn die Messunsicherheit für die Impulsanzahl in der Linie kleiner als 10% ist. Die Parameter der Zusatzfunktionen müssen aus gesonderten Anpassungen mit gut ausgeprägten Linien ermittelt werden und werden dann im Routinebetrieb als Funktion der Energie vorgegeben. Dies gilt vielfach auch für die Halbwertsbreite.

    3. Halbwertsbreite h als Funktion der Energie E für einen N-Typ-Detektor mit einem relativen Ansprechvermögen von 25%.

    Bei der Verwendung von Anpassungsfunktionen sollte die Linie nicht zu schmal sein, eine Halbwertsbreite von 4 Kanälen sollte nicht unterschritten werden.

    Für die Auswertung von Einzellinien ist es nicht so wesentlich, ob die gewählte Anpassungsfunktion die Form der Linie genau beschreibt, wesentlich ist vielmehr, dass bei allen Messungen das gleiche Verfahren angewandt wird. Ergebnis der Anpassung muss nicht die gesamte Linienfläche sein, es genügen z. B. durchaus 90%, nur bei Kalibrierung und eigentlicher Messung müssen die gleichen 90% erreicht werden.

    Bei Mehrfachlinien hingegen kommt es sehr wohl darauf an, dass die Anpassungsfunktion die Linienform gut beschreibt. Der Benutzer von Programmpaketen hat in der Regel wenig Einsicht in die Mathematik, die den Programmen zugrunde liegt. Um die Qualität eines Programms zu testen, ist es empfehlenswert, Doppel- und Mehrfachlinien, von denen man das Verhältnis der Impulsanzahlen kennt, mit dem Programm zu analysieren. Ein derartiges Multiplett kann man generieren, indem man in einer Linie eine Anzahl von Impulsen über eine bestimmte Periode auflaufen lässt, dann die Verstärkung geringfügig ändert, die Aufsummierung für eine weitere bekannte Zeit fortsetzt, noch einmal die Verstärkung ändert usw.

    Einige Programmpakete benutzen verschiedene Auswertemethoden für Einzellinien und Mehrfachlinien, z. B. die Summationsmethode für Einzellinien und eine Anpassungsmethode für Mehrfachlinien. Hiervor muss gewarnt werden. Es kann durchaus sein, dass die Prozentsätze der erfassten Linieninhalte unterschiedlich sind, so dass es zu Inkonsistenzen und somit Fehlern kommt, die größer als die statistischen Unsicherheiten sein können.

      1. Kalibrierung

        2. Bei der Auswertung von Impulshöhenspektren erhält man primär die Kanallage K0 der Linien und die Impulsanzahlen N oder die Impulsraten R in den Linien. Um die entsprechende Energie und Emissionsrate der Gammastrahlung zu erhalten, ist eine Kalibrierung des Spektrometers erforderlich.

        1. Energiekalibrierung

          2. Zwischen Energie und Kanalnummer besteht meist ein genügend gut linearer Zusammenhang, so dass im Prinzip bei der Kalibriermessung nur für zwei bekannte Gammaenergien E1 und E2 – am besten am Anfang und Ende des Spektrums – die Kanallagen K1 und K2 bestimmt werden müssen. Mehr Sicherheit erreicht man, wenn man mehrere Linien heranzieht und eine lineare Funktion an die Messpunkte anpasst. Treten systematische Abweichungen von der Linearität auf, kann man die Kalibrierung durch Anpassung z. B. eine Parabel verbessern. Die Unsicherheit der Kalibrierung sollte dann über den gesamten Bereich von 100 keV bis 2000 keV an allen Stellen <1 keV sein.

        2. Kalibrierung hinsichtlich Nachweiswahrscheinlichkeit

          3. Für die Kalibrierung des Spektrometersystems hinsichtlich seiner Nachweiswahrscheinlichkeit muss mehr Aufwand als für die Energiekalibrierung getrieben werden, da kein einfacher Zusammenhang zwischen der Nettoimpulsrate Rn in der Linie und der Aktivität A bzw. der Emissionsrate A·p besteht (p ist die Gammastrahlen-Emissionswahrscheinlichkeit pro Zerfall). Bei der praktischen Durchführung der Kalibrierung sollte der Einsatz von Quellen zu hoher Aktivität vermieden werden, um Totzeiten- und pile-up-Effekte vernachlässigen zu können. Für eine Ringschalengeometrie und Nuklide wie 60Co ist diese Vernachlässigung für Aktivitäten in der Größenordnung von 1 kBq erlaubt. Im einzelnen hängt die optimale Aktivität von der Messgeometrie, dem Radionuklid und der Gammastrahlen-Emissionswahrscheinlichkeit ab.

          1. Nuklidspezifische Kalibrierung

            2. Die Kalibrierung ist am einfachsten, wenn die zu untersuchende Probe das gleiche Nuklid enthält, das auch als Kalibrierpräparat zur Verfügung steht. Die nuklidspezifische Nachweiswahrscheinlichkeit e r ergibt sich dann als Quotient aus Nettoimpulsrate und Aktivität zu

            \* 32

            Der reziproke Wert

            \* 33

            wird auch als Kalibrierfaktor bezeichnet.

            Die so ermittelte Nachweiswahrscheinlichkeit gilt nur für die entsprechende Messgeometrie und Füllhöhe des Messguts in dem Behältnis, für andere Geometrien und Füllhöhen ist eine erneute Kalibrierung erforderlich.

          2. Kalibrierung als Funktion der Energie

    Die Regel ist jedoch eine Kalibrierung als Funktion der Energie.

    1. Typischer Verlauf der Nachweiswahrscheinlichkeit (auf 100 normiert) verschiedener Detektoren als Funktion der Energie

    1. Si(Li)-Detektor

    2. planarer P-Typ Ge-Detektor

    3. koaxialer P-Typ Ge-Detektor

    4. koaxialer N-Typ Ge-Detektor

    Der Abfall zu niedrigen Energien hin rührt bei P-Typ-Germaniumdetektoren im wesentlichen von der Totschicht auf deren Frontseiten. Bei ausgedehnten Proben wie Ringschalen und Flaschen ist dieser Abfall wegen der Selbstabschwächung der Strahlung in den Proben noch ausgeprägter.

    Die energieabhängige Nachweiswahrscheinlichkeit (efficiency) ergibt sich zu

    \* 34

    Die Nettoimpulsraten sollten bei der Kalibrierung genügend groß sein, so dass die relative Standardabweichung der Nachweiswahrscheinlichkeit 3% unterschreitet.

    Werte für die Nachweiswahrscheinlichkeit bei anderen als den Kalibrierenergien werden durch geeignete Interpolation zwischen den Kalibrierpunkten ermittelt. Hierfür sind verschiedene Verfahren geeignet. Im allgemeinen verwendet man verschiedene Anpassungsfunktionen in zwei getrennten Bereichen, und zwar im Energiebereich bis etwa 200 keV und im Energiebereich von etwa 200 bis 2000 keV. In einer doppelt-logarithmischen Darstellung fällt im Bereich oberhalb von 200 keV die Nachweiswahrscheinlichkeit annähernd linear ab, d. h. es gilt

    \* 35

    oder

    \* 36

    mit v0, v1 und v2 als Parametern. Bei Detektoren mit einem relativen Ansprechvermögen von 15 bis 50% ist d. h. es wird

    \* 37

    Die Abweichung von dieser Linearität sind in der Regel nicht größer als 5%. Die Anpassung wird besser, wenn man eine Parabel wählt:

    \* 38

    Im Bereich zwischen 80 und 200 keV wird der Verlauf in der doppelt-logarithmischen oder auch in der linearen Darstellung häufig ebenfalls durch eine Parabel beschrieben, d. h. durch die Funktion oder durch

    \* 39

    Eine empirische Funktion, die den Verlauf der Nachweiswahrscheinlichkeit im gesamten relevanten Energiebereich beschreiben kann, ist

    \* 40

    Es sind in der Literatur noch eine ganze Reihe anderer Funktionen vorgeschlagen worden, jedoch bieten kommerzielle Programme in der Regel eine Kombination zweier Funktionen wie beschrieben oder sogenannte Spline-Funktionen an. Letztere sind sehr flexibel, indem sie sich für beliebige Kurvenverläufe verwenden lassen. Die Qualität der Interpolation reicht für Umweltradioaktivitätsmessungen in der Regel aus, die Messunsicherheit ist meist kleiner als 5%.

    Eine Verwendung der Anpassungskurve im Energiebereich unterhalb des Kalibrierpunktes für die niedrigste Energie (meist bei 80 keV) wird nicht empfohlen. Hier interessiert man sich möglicherweise für die Linie des 241Am bei 59,5 keV und die Linie des 210Pb bei 46,5 keV. In diesem Fall sollte man eine nuklidspezifische Kalibrierung vornehmen.

      1. Summationskorrekturen

    Immer dann, wenn ein Radionuklid beim Zerfall eines Atoms koinzident zwei oder mehr Gammaquanten emittiert, besteht die Möglichkeit, dass beide Quanten gleichzeitig im Detektor nachgewiesen werden und somit zu einem Summenimpuls führen. Die Folge ist, dass die Einzelimpulse in den Einzellinien fehlen und eine Korrektur angebracht werden muss. Diese Wahrscheinlichkeit des gleichzeitigen Nachweises ist um so größer, je näher das Präparat am Detektor ist. Für punktförmige Messproben und bei einem einfachen Kaskadenzerfall (wie z. B. bei 60Co) ist diese Wahrscheinlichkeit ungefähr proportional der totalen Nachweiswahrscheinlichkeit e t. d. h. der Wahrscheinlichkeit, dass ein Gammaquant überhaupt vom Detektor registriert wird, egal ob in der Gesamtabsorptionslinie oder irgendwo anders im Impulshöhenspektrum. Beim 60Co ist der Korrekturfaktor, mit dem die Impulsrate in der Linie 1 (1173 keV) multipliziert werden muss, gegeben durch

    \* 41

    wobei sich e t2 auf die Strahlung 2 (1333 keV) bezieht.

    Bei komplizierteren Zerfallsschemata ist es nicht mehr ohne weiteres möglich, einfache Formeln anzugeben.

    Tabelle 1 Hilfsformeln zur Berechnung der Summationskorrekturfaktoren f1 bei punktförmigen Messproben für einige ausgewählte Radionuklide und Energien. Glieder höherer Ordnung wurden vernachlässigt. e t(E) ist die totale Nachweiswahrscheinlichkeit für Gammaquanten der Energie E (angegeben in keV).

    Nuklid

    E / keV

    22Na

    1274,5

    60Co

    1173,2

    1332,5

    88Y

    898,0

    1836,0

    133Ba

    276,4

    302,9

    356,0

    384,0

    134Cs

    604,7

    795,8

    152Eu

    121,8

    244,7

    344,3

    778,9

    964,1

    1112,1

    1408,0

    Voraussetzung für die Anwendung dieser Formeln ist die Kenntnis der totalen Nachweiswahrscheinlichkeit als Funktion der Energie, die mit einigen Einlinienstrahlern ermittelt werden muss. Die totale Nachweiswahrscheinlichkeit ändert sich mit der Energie nicht so stark wie die Nachweiswahrscheinlichkeit in der Linie.

    1. Totale Nachweiswahrscheinlichkeit als Funktion der Energie für einen Germaniumdetektor (relatives Ansprechvermögen 12%) bei sehr geringem Abstand einer punktförmigen Quelle von der Detektorkappe.

      2. Es kann für eine Abschätzung der Summationskorrektionen z. B. schon genügen, die totale Nachweiswahrscheinlichkeit für 662 keV (137Cs) zu messen, mit der abgelesenen ins Verhältnis zu setzen und für andere Energien entsprechende Werte aus diesem Bild abzuleiten. Allerdings kann im konkreten Fall insbesondere bei niedrigen Energien das Verhältnis ganz anders sein.

      Bei Flaschen- und Ringschalengeometrien liegt die Korrektur zwischen 5% und 10% bei Radionukliden wie 60Co, 88Y, 134Cs, 152Eu; bei aufliegenden Punkt- und Flächenpräparaten ist sie in der Größenordnung von 20% bis 50%. Zur Reduzierung der Korrekturen sollte in solchen Fällen erwogen werden, den Präparateabstand zu vergrößern.

      Bei Bohrlochdetektoren, bei denen die totale Nachweiswahrscheinlichkeit in die Nähe von 1 kommt, können die Summationskorrekturen sogar in der Größenordnung von 200% bis 500% liegen. In diesen Bohrlochgeometrien ist es daher nicht ratsam, überhaupt Summationskorrekturen anzuwenden, hier sollte man von vornherein den Detektor nuklidspezifisch kalibrieren, da sich dann die bei Kalibrierung und Messung gleichen Summationskorrekturen aufheben.

      Außer Impulsverlusten (summing out) durch Summationseffekte gibt es auch Fälle, bei denen Impulsgewinne (summing in) auftreten und der Korrekturfaktor deshalb < 1 wird. Eine derartige Situation liegt bei Crossover-Übergängen vor. Wenn in einem solchen Fall die beiden Einzellinien mit ihrer gesamten Energie nachgewiesen werden, können sie zu einem Summenimpuls bei der Energie des Crossover-Übergangs führen und eine zu hohe Zählrate für diesen Übergang vortäuschen. Ein Beispiel ist die 384 keV-Linie des 133Ba, die durch Summation von Impulsen nach der Gesamtabsorption der in Kaskade emittierten 303 keV- und 81 keV-Strahlung angereichert wird.

      Die Berechnung der Summationskorrekturen einschließlich der Ermittlung der totalen Nachweiswahrscheinlichkeit als Funktion der Energie und der Messgeometrie ist aufwendig. Man kann aber experimentell einen Anhaltspunkt für die Größenordnung der Korrekturfaktoren bekommen, wenn man sich die Kalibrierpunkte, die man bei Verwendung einer Mischlösung erhält, genauer ansieht. Bei der Zusammenstellung der Nuklide in dieser Mischlösung sollte man bemüht sein, möglichst nur Einliniennuklide zu verwenden oder wenigstens Nuklide, deren Hauptlinie kaum mit anderen Linien koinzident ist.

    2. Werte für die Nachweiswahrscheinlichkeiten, die ohne Berücksichtigung von Summationskorrekturen erhalten wurden

    Für 88Y und 133Ba gilt dies nicht. Verbindet man in der doppeltlogarithmischen Darstellung die drei Punkte bei 662 keV (137Cs), 835 keV (54Mn) und 1116 keV (65Zn) durch eine Gerade, dann wird der Punkt bei 898 keV (88Y) in der Regel unterhalb dieser Geraden liegen. Die Größe der Abweichung dieses Punktes von der Geraden ist ein Mass für die Summationskorrektur, jedenfalls für die bei 88Y gültige Korrektur. Selbstverständlich ist die Korrektur bei anderen Nukliden anders, aber man kann doch auf Grund der Höhe der Abweichung beurteilen, ob für die gewünschte Messgenauigkeit eine Korrektur erforderlich ist. Man erkennt deutlich, dass die ohne Berücksichtigung der Summationskorrektur erhaltenen Werte für e bei Nukliden mit Kaskadenübergängen zu tief liegen.

    Ähnliches gilt für die Linien des 133Ba im Bereich von 300 keV. Aus den Linien bei 276, 303 und 356 keV gehen Impulse durch Summationseffekte verloren, in der Linie bei 384 keV gibt es Impulsgewinne. Hier kann man aus der relativen Lage der entsprechenden Kalibrierpunkte Schlüsse auf die Notwendigkeit einer Korrektur ziehen.

    Die oben getroffene Feststellung, dass die Mischlösung im wesentlichen Einliniennuklide enthält, ist genau genommen nicht richtig. Bei den meisten dieser Nuklide handelt es sich um Einfangstrahler, die in Koinzidenz mit der Gammastrahlung auch Röntgenstrahlung niedriger Energie emittieren. Die Folge ist bei N-Typ-Detektoren, in denen die Röntgenstrahlung mit hoher Wahrscheinlichkeit nachgewiesen wird, dass es zu Summationslinien kommt, d. h. in solchen Fällen werden jetzt für nahezu alle Linien Korrektionen erforderlich. Will man dies vermeiden, dann muss der Detektor mit einem geeigneten Absorber abgedeckt werden. Bei Volumenproben wird die Röntgenstrahlung allerdings in der Probe schon stark geschwächt, so dass die Korrektion meist vernachlässigbar ist.

    In einfachen Fällen kann man auch die Impulsrate R, in der Summenlinie (bei 60Co bei 2506 keV) zur Abschätzung der Summationskorrektut heranziehen. Zur gemessenen Nettoimpulsrate in der Einzellinie 1 ist der Quotient Rs/Q2 zu addieren, um die korrigierte Nettoimpulsrate Rn1 zu erhalten. Dabei ist Q2 das Verhältnis von Nachweiswahrscheinlichkeit in der Linie und totaler Nachweiswahrscheinlichkeit für die Energie 2. Dieses Verhältnis muß für "Einliniennuklide" als Funktion der Energie experimentell für die jeweilige Messanordnung ermittelt werden.

    Die Auswerteprogramme bei kommerziellen Spektrometersystemen haben häufig keinen Eingabemodus für Korrekturfaktoren vorgesehen. In solchen Fällen kann man z. B. bei der Eingabe der Gammastrahlen-Emissionswahrscheinlichkeit p diese durch ersetzen.

      1. Schwächungskorrekturen

        2. Bei Umweltradioaktivitätsmessungen hat man es gewöhnlich mit ausgedehnten Proben zu tun. Das Problem dabei ist, dass die Kalibrierprobe häufig als wässrige Lösung vorliegt, die eigentliche Messprobe jedoch eine andere Zusammensetzung und vor allem eine andere Dichte hat. Dadurch wird die Gammastrahlung in Kalibrier- und Messprobe unterschiedlich geschwächt, so dass Korrekturen erforderlich werden, deren Größe man abschätzen sollte.

        Einen ersten Überblick kann man gewinnen, wenn man die Abschwächung der Strahlung in einer ebenen Schicht mit homogener Aktivitätsverteilung bestimmt, deren Dicke d etwa einer für die Probenausdehnung charakteristischen Dicke entspricht, und weiterhin annimmt, dass die Probe weit vom Detektor entfernt ist, so dass die in Richtung Detektor emittierte Strahlung praktisch senkrecht zur Schichtebene austritt. Der Korrekturfaktor für Selbstabschwächung fs ergibt sich dann zu

        \* 42

        Hierin ist m der energieabhängige lineare Schwächungskoeffizient. Massenschwächungskoeffizient m /r (r ist die Dichte) können Tabellen entnommen werden. Wird mit einer Probe des Materials A kalibriert und besteht die Messprobe aus einem Material B, dann ist der Korrekturfaktor für Unterschiede in der Selbstschwächung

        \* 43

        Im realen Fall ist zu beachten, dass die Probenschicht nicht senkrecht von der in die Detektorrichtung emittierten Strahlung durchdrungen wird und dass die Nachweiswahrscheinlichkeit des Detektors nicht für alle Volumenelemente der Probe gleich ist.

        Bei zylindersymmetrischen Messgeometrien lassen sich diese Einflüsse durch eine einfache numerische Abschätzung berücksichtigen. Natürlich gibt es eine Reihe anderer Möglichkeiten, Unterschiede in der Schwächungskorrekturen zu berechnen, abzuschätzen oder auch zu messen. Am einfachsten ist es, wenn man Kalibrierproben verschiedener Dichte zur Verfügung hat. Man erhält dann die Nachweiswahrscheinlichkeit für den realen Fall durch Interpolation. Zwar ist die Dichte nicht allein ausschlaggebend für die Korrektur, aber die Unterschiede in den Massenschwächungskoeffizienten der meisten, bei Umweltradioaktivitätsmessungen vorkommenden Substanzen sind bei Energien oberhalb 100 keV nicht sehr verschieden.

      2. Aktivitätsbestimmung
        1. Aktivitätsbestimmung bei nuklidspezifischer Kalibrierung

          2. Bei der Bestimmung der Aktivität einer Messprobe muss darauf geachtet werden, dass die Messgeometrie der Kalibriergeometrie entspricht, d. h. dass die Abmessungen der Proben und ihr Abstand vom Detektor gleich sind. Bei einer nuklidspezifischen Kalibrierung ergibt sich dann die Aktivität A gemäß

          \* 44

          wobei

          Nn die Nettoimpulsanzahl in der betrachteten Linie des Impulshöhenspektrums,

          tm die Messzeit

          e r die nuklidspezifische Nachweiswahrscheinlichkeit für Strahlung der betrachteten Energie in der Gesamtabsorptionslinie und

          f2 der in Abschnitt 2.5 diskutierte Korrekturfaktor für Unterschiede in der Selbstabschwächung ist. In vielen Fällen wird f2 = 1 gesetzt werden können.

          Als Messzeit ist die am Impulshöhenanalysator eingestellte oder abgelesene live time zu wählen.

        2. Aktivitätsbestimmung bei energiespezifischer Kalibrierung

          3. Bei einer energiespezifischen Kalibrierung ist Gleichung zu ersetzen durch

          \* 45

          wobei p die Emissionswahrscheinlichkeit für die betrachtete Strahlung und f1 der Korrekturfaktor für Summationseffekte ist, die im Abschnitt 2.4 beschrieben wurden.

        3. Pile-up Korrektur

          4. Die Zählraten sind bei Umweltradioaktivitätsmessungen in der Regel so klein, dass Aufstockungsverluste (pile-up), auf die der Analysator nicht korrigiert, nicht zu berücksichtigen sind. Falls doch derartige Verluste denkbar sind, können diese mit Hilfe eines bei der Messung mitlaufenden Pulsgenerators ermittelt werden.

        4. Zerfallskorrekturen

          5. Bei kurzlebigen Radionukliden mit Halbwertzeiten tr, die vergleichbar mit tm sind, sind die rechten Seiten der Gleichungen und mit

          \* 46

          zu multiplizieren. Dann ergibt sich die Aktivität zu Beginn der Messung. Die Aktivität zu einem Bezugszeitpunkt (z. B. zum Zeitpunkt der Probenahme), der um eine Zeitspanne tA vor dem Beginn der Messung liegt, erhält man durch Multiplikation mit

          \* 47

        5. Mittelung

          6. Emittiert ein Radionuklid Gammastrahlung mehrerer Energien, sollte man im Impulshöhenspektrum die entsprechenden Linien auch auswerten. Man erhält dann mehrere Werte für die Aktivität, die innerhalb ihrer jeweiligen Messunsicherheiten übereinstimmen sollten und aus denen ein gewichteter Mittelwert gebildet wird. Fällt ein Wert heraus, dann sollte man eine visuelle Überprüfung des Spektrums im Bereich der fraglichen Linie vornehmen. Überlappungen mit anderen Linien, auch solchen des Nulleffekts, oder ein nicht linearer Untergrund (z. B. eine Comptonkante oder Streustrahlungsverteilung) können die Ursache für Fehlauswertungen sein. In jedem Fall ist dieser Aktivitätswert nicht in die Mittelwertsbildung einzubeziehen.

           

        6. Messunsicherheit

        Die Messunsicherheit der Aktivität ist als einfache Standardabweichung anzugeben. In die Berechnung der Messunsicherheit des einzelnen Aktivitätswerts gehen im wesentlichen folgende Einzelunsicherheiten ein:

        - die Unsicherheit der Nettoimpulsanzahl,

        - die Unsicherheit der Nachweiswahrscheinlichkeit und

        - die Unsicherheit der Korrekturfaktoren f1 und f2.

        Die Unsicherheiten der Messzeit tm, der Emissionswahrscheinlichkeit p und der

        Zerfallskorrekturfaktoren f3 und f4 sind meist vernachlässigbar.

        Solange die in der Aufzählung erstgenannte Unsicherheit 10% oder mehr beträgt,

        tragen die anderen Unsicherheiten zur Gesamtunsicherheit praktisch nicht bei und

        können unbeachtet bleiben. Die meisten kommerziellen Rechenprogramme berück-

        sichtigen ohnehin nur die statistische Zählunsicherheit. Sie sollten aber eine Option

        haben, mit der man sich die Unsicherheit der Nachweiswahrscheinlichkeit für die

        betrachteten Energien ausdrucken lassen kann.

      3. Nulleffekt-Linien

    Bei der Messung von Proben mit geringer Aktivität spielt der Nulleffekt der Detektoranordnung eine entscheidende Rolle. Während das Kontinuum des Null-effektspektrums maßgebend für die erreichbare Nachweisgrenze ist, können Nulleffekt-Linien zu falschen Ergebnissen führen, wenn sie bei der Auswertung nicht berücksichtigt werden. Dies gilt insbesondere dann, wenn natürliche Radio-nuklide bestimmt werden sollen. Doch auch die Bestimmung von Spalt- und Aktivierungsprodukten kann bei Überlappung ihrer Linien mit Nulleffekt-Linien sehr erschwert werden. Eine genaue Auswertung des Nulleffekt-Spektrums ist daher unerlässlich. Die folgenden Ausführungen können als Anleitung für die Identifizierung von Nulleffekt-Linien dienen. Nulleffekt-Linien lassen sich Radionukliden zuordnen, die in drei Gruppen unterteilt werden können:

    1. Radon Folgeprodukte

    Diese Linien treten insbesondere dann auf, wenn sich innerhalb der Detektor-abschirmung ein größeres Luftvolumen befindet. Ihre Intensität schwankt entsprechend der Radon-Konzentration der Raumluft.

    2. Radionuklide, die in Bauteilen des Detektors und seiner Abschirmung enthalten sind

    Hierzu gehören die primordialen Radionuklide 40K, 238U, 235U und 232Th mit ihren kurzlebigen Folgeprodukten sowie 226Ra und 210Pb mit Folgeprodukten.

    3. Aktivierungsprodukte

    Neutronen aus der kosmischen Strahlung erzeugen im Detektor selbst, seinen Bauteilen und seiner Abschirmung kurzlebige Radionuklide. Hierzu gehören 71mGe, 73mGe, 75mGe, 65Zn u. a. Außerdem können durch (n, n')-Reaktionen im Germanium sägezahnartig verbreiterte Linien dadurch entstehen, dass sich zur Energie des g -Übergangs die variable Rückstoßenergie addiert. Die folgenden Nulleffekt-Spektren wurden mit Detektoren aufgenommen, die sich in einem allseits mit 10 cm dickem aktivitätsarmen Blei abgeschirmten Kellerraum befinden. Jeder Detektorkopf ist zusätzlich mit 10 bis 20 mm dickem Elektrolytkupfer und 10 cm dickem Blei abgeschirmt. Im übrigen wird auf die Norm "Abschirmungen von Detektoren für nuklidspezifische Aktivitätsmessungen" (DIN 25 702) verwiesen.

    1. Spektrum eines HPGe-reversed electrode Detektors (Nr. 5, oben) mit einem empfindlichen Volumen von 50 cm3 . Seine Aluminium-Endkappe hat ein Beryllium-Fenster. Die unterhalb 100 keV auftretenden Linien sind auf den Uran- und Blei-210-Gehalt der Konstruktionsmaterialienzurückzuführen. Das untere Spektrum gehört zu einem semiplanaren HPGe-Detektor (Nr. 7) mit einer Fläche von 2000 mm2 und einer Dicke von 15 mm, der sich besonders für die Untersuchung von Proben im Energiebereich von 10 bis 100 keV eignet. Seine Endkappe besteht aus Elektrolytkupfer, das Beryllium-Fenster enthält kein Uran. Die noch verbliebenen Linien sind im wesentlichen auf Aktivierungsprodukte zurückzuführen. Stark ausgeprägt ist nur die Linie bei 10,35 keV, die beim Zerfall des kurzlebigen 71Ge als Summenlinie aller Röntgen-K, L, M-Fluoreszenzstrahlungen des Zerfallsproduktes Gallium entsteht.

    2. Stark verbreiterte Linie der Vernichtungsstrahlung bei 511 keV (im wesentlichen durch kosmische Strahlung bedingt) und zwei Linien bei 238 und 583 keV, die auf Thorium (in Aluminium enthalten) zurückzuführen sind, neben Linien der Radon-Folgeprodukte.

    3. Spektrum eines HPGe-Detektors mit einer Magnesium-Endkappe. Der Vorverstärker befindet sich außerhalb der Bleiabschirmung. Obwohl sein empfindliches Volumen mit 160 cm3 im Vergleich zu Detektor Nr. 5 mehr als das Dreifache beträgt, ist das breite, durch Wechselwirkung der kosmischen Strahlung in der Kupferauskleidung bedingte Maximum bei 150 keV nicht höher als bei Detektor Nr. 5. Neben Linien der Radon-Folgeprodukte sind hier vor allem Linien von Aktivierungsprodukten zu erkennen.

    4. Drei sägezahnartige Stufen bei 500, 596 und 693 keV, die durch (n, n’)-Prozesse im Germanium bedingt sind

     

    Tabelle 2 Typische Nulleffektlinien bei HPGe-detektoren

    Energie

    Nuklid bzw. Reaktion

    Ursprungsnuklid bzw. Target

    10,36

    Ga-SK,L,M

    70Ge(n,g ) 71Ge

    13,0

    Th-La

    238U

    13,3

    73mGe

    72Ge (n,g )

    16,2

    Th-Lb

    238U

    19,0

    Th-Lg

    238U

    23,5

    71mGe

    70Ge (n,g )

    24,2

    In-Ka

    Kontakte

    25,6

    231Th

    235U

    27,3

    In-Kb

    Kontakte

    46,5

    210Pb

    		  

    53,2

    214Pb

    222Rn

    53,2

    234U

    		  

    53,4

    73mGe

    72Ge (n,g )

    63,3

    234Th

    234U

    66,7

    73mGe

    72Ge (n,g )

    74,8

    Bi-Ka 2

    220Rn

    77,1

    Bi-Ka 1

    220Rn

    84,2

    231Th

    235U

    87,3

    Bi-Kb 1

    220Rn

    92,5

    234Th

    238U

    109,7

    19F (n,n‘g )

    Teflon?

    112,8

    234Th

    238U

    115,1

    212Pb

    232Th

    139,7

    75mGe

    74Ge (n,g )

    143,8

    235U

    		  

    159,7

    77mGe?

    76Ge (n,g )

    163,4

    235U

    		  

    175,0

    71mGe

    70Ge (n,g )

    185,7

    235U

    		  

    186,0

    226Ra

    		  

    186,2

    66Cu

    65Cu (n,g )

    197,9

    71mGe

    70Ge (n,g )

    209,4

    228Ac

    232Th

    238,6

    212Pb

    232Th

    241,0

    224Ra

    		  

    241,9

    214Pb

    222Rn

    270,3

    228Ac

    232Th

    277,4

    208Tl

    232Th

    278,0

    64Cu

    63Cu (n,g )

    295,2

    214Pb

    222Rn

    300,1

    212Pb

    232Th

    328,0

    228Ac

    232Th

    338,4

    228Ac

    232Th

    352,0

    214Pb

    222Rn

    463,0

    228Ac

    232Th

    500*

    ?

    ?

    511

    Vernichtungsstrahlung

    558

    114Cd

    113Cd (n,g )

    570

    207Pb (n,n‘g )

    Pb

    583,1

    208Tl

    232Th

    595,8*

    74Ge (n,n‘g )

    Ge

    600,7

    74Ge (n,n‘g )

    Ge

    608,5

    74Ge (n,n‘g )

    Ge

    609,3

    214Bi

    222Rn

    651

    114Cd

    113Cd (n,g )

    669,6

    63Cu (n,n‘g )

    Cu

    693,4*

    72Ge (n,n‘g )

    Ge

    727,2

    212Bi

    232Th

    768,4

    214Bi

    238U

    794,8

    228Ac

    232Th

    803

    206Pb (n,n‘g )

    Pb

    806

    114Cd

    113Cd (n,g )

    860,4

    208Tl

    232Th

    868

    74Ge

    73Ge (n,g )

    911,1

    228Ac

    228Ra

    934,1

    214Bi

    238U

    962

    63Cu (n,n‘g ) ?

    Cu

    964,6

    228Ac

    232Th

    968,9

    228Ac

    228Ra

    1001

    234mPa

    238U

    1063,6

    207Pb (n,n‘g )

    Pb

    1115,5

    65Cu (n,n‘g )

    Cu

    1120,3

    214Bi

    222Rn

    1172

    60Co

    Stahl

    1238,1

    214Bi

    222Rn

    1327

    63Cu (n,n‘g )

    Cu

    1332

    60Co

    Stahl

    1377,7

    214Bi

    238U

    1408,0

    214Bi

    238U

    1412

    63Cu (n,n‘g )

    Cu

    1460,8

    40K

    		  

    1764,5

    214Bi

    238U

    1847,4

    214Bi

    238U

    2204,1

    214Bi

    238U

    2614,6

    212Po

    232Th

    *"Sägezahn"-Linie

     

      2. Grundlegende Versuche
        1. Stichworte

          2. Halbleiterdetektor, Vielkanalanalysator, Energie-Kalibrierung, Efficiency-Kalibrierung, Vernichtungsstrahlung, tatsächliche und zufällige Koinzidenzeffekte, qualitative Analyse, Aktivitätsbestimmung

        2. Einstellungen an den Messplätzen

          3. Meßplätze Ge 1 und Ge 2

          Reinstgermaniumdetektoren mit int. Vorverstärkern, Hochspannungsversorgungen, Signalverarbeitungsketten bestehend aus Linearverstärker und PCA-Messkarten in PCs (AD-Wandler und Vielkanalanalysatoren mit 4096 bzw. 8192 Kanälen)

          Die Einstellungen, insbesondere die Hochspannung, an den Messplätzen bitte nicht ändern!

        3. Kalibrierte Standardpunktquellen

          4. Kasten 7:

          Nuklid

          Nr.

          Aktivität / Bq

          T1/2

          Eg 1 / keV

          Ig 1

          Eg 2 / keV

          Ig 2

          22Na

          16939

          4,299 E+05

          2,60 a

          511,0

          (1,810)

          1274,5

          0,999

          54Mn

          16468

          3,801 E+05

          312,5 d

          834,8

          1,000

          -

          -

          57Co

          17121

          3,616 E+05

          271,8 d

          122,1

          0,856

          136,5

          0,106

          60Co

          17016

          3,073 E+05

          5,27 a

          1173,2

          0,999

          1332,5

          1,000

          109Cd

          16758

          1,265 E+06

          461,9 d

          88,0

          0,0361

          -

          -

          137Cs

          16876

          5,524 E+04

          30,1 a

          661,7

          0,851

          -

          -

          241Am

          17246

          1,494 E+05

          432,2 a

          59,5

          0,359

          -

          -

          Referenzdatum für die Aktivitätsangaben: 25. 11. 1993, 12:00 Uhr

          relative Unsicherheiten der Aktivitäten: 1,5 % bis 2,5 %.

        4. Energie- und Efficiency-Kalibrierung des Detektors / Energieauflösung

          1. Aufnahme von Gammaspektren der Standard-Punktquellen

            2. Für jede der o. a. Standardpunktquellen wird ein Gammaspektrum gemessen (Einstellung des Vielkanalanalysators auf 2048 Kanäle, d. h. 1 Kanal entspricht etwa 1 keV). Der Quellen-Detektorkopf-Abstand sollte 3 cm (2. Position im Halter) und die Livemesszeit mindestens 5 min betragen (bei zu geringen Impulsraten ggf. verlängern; die Peakflächen der Photopeaks sollten im Hinblick auf die Efficiency-Kalibrierung mindestens 1000, besser 10000 betragen). In den Spektren werden die Photopeaks durch die Auswahl geeigneter ROIs (regions of interest) markiert und die Spektren anschließend abgespeichert.

            Anschließend wird bei ausreichend großem Abstand zum Detektor (auf Totzeit achten!) ein Spektrum aller Quellen gemeinsam gemessen. In diesem Spektrum wird eine Energiekalibrierung des Detektors mit dem internen Algorithmus der PCA-Software durchgeführt und das Spektrum gesichert.

            Bei allen nachfolgenden Messungen wird dieses kalibrierte Spektrum zunächst geladen und anschließend wieder gelöscht, wobei die Energiekalibrierung erhalten bleibt und somit für die folgende Messung übernommen wird.

          2. Auswertung

            1. Manuelle Energiekalibrierung

    Den Einzelspektren werden die Kanallagen der Photopeaks entnommen und mit Hilfe der Daten der o. a. Tabelle eine Kalibriergerade erstellt (lineare Regression, Korrelationskoeffizient).

            1. Halbwertsbreite, Energieauflösung

    Für den Photopeak im 137Cs Spektrum wird die Halbwertsbreite und die Energieauflösung R berechnet (R = [FWHM / Eg ]·100%).

            1. Photopeakefficiency-Kalibrierung

    Aus den zugehörigen Peakflächen F (= Anzahl der counts) in den Gammaspektren der einzelnen Standard-Nuklide, der Aktivität A (in Bq) der Standard-Nuklide*, der Intensität I des jeweiligen Gamma-Übergangs (Anzahl der Gamma-Quanten pro Zerfallsereignis) und der Messzeit t (in s) wird die Photopeak-Efficiency (Nachweiswahrscheinlichkeit) gemäß

    \* 48

    berechnet und als Funktion der g-Energie auf doppelt-logarithmischem Papier aufgetragen.

    * Die Aktivität A der Standard-Nuklide ergibt sich aus der Aktivität A0 zum Zeitpunkt der Kalibrierung, dem Referenzdatum (= Zeitpunkt der herstellerseitigen Kalibrierung) und der Halbwertszeit t1/2:

    \* 49

        1. Vernichtungsstrahlung

          1. Versuchsdurchführung

    1. Es wird ein Gamma-Spektrum für eine 22Na Punktquelle bei einer Messzeit von mindestens 5 min und einem Detektorabstand von 3 cm aufgenommen. Es werden ROIs um die beiden Photopeaks im Spektrum gesetzt und die Peakflächen bestimmt.

    2. Die Messung wird bei denselben Einstellungen (Messzeit, Abstand, ROIs) wiederholt, wobei die Oberseite der Punktquelle mit einem Aluminiumblech bedeckt wird.

          1. Auswertung

    Vergleichen Sie die Peakflächen der Photopeaks aus den beiden Messungen und diskutieren Sie das Ergebnis!

        1. Tatsächliche und zufällige Summierungseffekte

          1. Versuchsdurchführung

    Die Grobverstärkung (coarse gain) des Linearverstärkers wird auf die nächst kleinere Stufe gestellt (von 100 auf 50, bzw. von 50 auf 20). Dadurch können jetzt Gammaspektren im Bereich von etwa 50 bis 4000 keV bzw. 5000 keV gemessen werden.

    1. Von 137Cs-Punktquellen unterschiedlicher Aktivitäten wird jeweils ein Gammaspektrum aufgenommen:

    1. Präparat 13972 aus Kasten 3

    2. Präparat 11722 aus Kasten 7

    3. Präparat 1) und 2)

    1. Präparat 14298 aus Kasten 3

    2. Präparat 17016 aus Kasten 7

    3. Präparat 1) und 2)

    1. Von einer 60Co-Punktquelle (Nr. 17016) wird jeweils ein Gammaspektrum für unterschiedliche Detektorabstände (0.5, 3 und 5 cm) aufgenommen. Die Meßzeit beträgt mindestens 5 Minuten. Mit der Funktion PeakSearch werden ROIs gesetzt (bei jedem Spektrum wiederholen). Das Verhältnis der Peakfläche des Summenpeaks zu der der beiden Photopeaks wird für die verschiedenen Detektorabstände berechnet. Diese drei 60Co-Gammaspektren sollten gesichert werden, da sie für Versuchsteil 2.8.7 benötigt werden.

    Zum Ende dieses Versuchteils wird die Grobverstärkung wieder auf ihren ursprünglichen Wert gestellt.

          1. Auswertung

    Zur Registrierung eines Summenpeaks kommt es, wenn innerhalb des begrenzt kleinen Zeitfensters des Detektors zwei Gammaquanten gleichzeitig in den Detektorkristall eintreten und daher irrtümlich als ein Gammaquant mit entsprechend höherer Energie im Spektrum auftauchen.

    Solche Summenpeaks können durch zufällige Koinzidenzen oder durch tatsächliche Koinzidenzen auftreten.
        1. Proben-Detektor-Geometrie

    Bestimmen Sie jeweils die Peakfläche für eine der Co-60 Gammalinien (1173 oder 1332 keV) bzw. die Summe der beiden Photopeakflächen in den drei Gammaspektren aus Versuchsteil 2.8.6.1!

        1. Qualitative Analyse und Aktivitätsbestimmung unbekannter Proben

          1. Versuchsdurchführung

            2. Es werden Gammaspektren von unbekannten Proben (Punktquellen) gemessen. Die Messungen müssen bei denselben Einstellungen (insbesondere Detektorabstand und Linearverstärkung) wie im Fall der Messungen zur Efficiencykalibrierung (Versuchsteil 2.8.4) erfolgen.

          2. Auswertung

    1. Ordnen Sie die unbekannten Proben gemäß ihrer Gammaenergie(n) unter Zuhilfenahme des Gammakatalogs einem Nuklid zu.
    2. Bestimmen Sie die Aktivität der jeweiligen Quelle aus der Photopeakfläche einer Gammalinie mittels der (umgestellten) Formel von Punkt c) und der aus dem Efficiency-Diagramm (Versuchsteil 2.8.4.2.3) entnommenen Efficiency.

    Wiederholen Sie Punkt b) für weitere Gammalinien und vergleichen Sie die Ergebnisse.

      1. Analyse von Realproben
        1. Stichworte

          2. Gammaspektrometrie, Ge-Detektor, natürliche und künstlich erzeugte Radioaktivität, Zerfallsreihen, Nulleffektspektrum

        2. Einstellungen an den Messplätzen

          3. Meßplätze Ge 1 und Ge 2

          Reinstgermaniumdetektoren mit int. Vorverstärkern, Hochspannungsversorgungen, Signalverarbeitungsketten bestehend aus Linearverstärker und PCA-Messkarten in PCs (AD-Wandler und Vielkanalanalysatoren mit 4096 bzw. 8192 Kanälen)

          } Die Einstellungen, insbesondere die Hochspannung, an den Messplätzen bitte nicht ändern!
        3. Präparate

          4. 1 Probe Uran bzw. Uranoxid, ein Stück Pechblende und 1 Ringschale (sog. Marinelli-Becher, Volumen: 650 ml) mit 100,0 g Weißdornblüten (im Mai 1986 im Harz geerntet)

        4. Aufgaben

          1. Aufnahme von Nulleffektspektren

            2. An jedem der beiden Messplätze [Ge(Li) 1 ohne und Ge(Li) 2 mit Bleiabschirmung] werden, am besten über Nacht, Nulleffektspektren für mindestens 10 h gemessen. Der Vielkanalanalysator/ Linearverstärker sollte zur Erfassung des Energiebereichs von 0–2000 keV eingestellt und eine entsprechende Energiekalibrierung (Versuch 2.8.4) geladen sein. Das Spektrum, wie auch alle nachfolgend zu messenden, sollte mit nur der Hälfte der Speicherkapazität der PCA-Messkarte erfasst werden (in H1), d. h. bei Ge(Li) 1 (4 K PCA-Karte) mit 2048 Kanälen und bei Ge(Li) 2 (8 K PCA-Karte) mit 4096 Kanälen.

          2. Gammaspektrometrische Analyse von Realproben

          Für jeweils 15 min sind Gammaspektren für die Uranprobe und das Pechblendestück zu messen (Messgeometrie spielt keine Rolle, aber Totzeit beachten!).

          Bei einer Messzeit von 1 h wird ein Gammaspektrum für die Weißdornblütenprobe gemessen.

          Hierzu muss der Probenhalter modifiziert werden (Ringaufsatz).

          } Der Marinelli-Becher soll nicht unmittelbar auf dem Detektorkopf stehen.

        5. Auswertung

          1. Nulleffektspektren

          1. Qualitative Analyse des Uran-/Pechblendespektrums

          1. Aktivitätsbestimmungen in der Weißdornblütenprobe

    Zur Aktivitätsbestimmung muss zunächst von dem Probenspektrum ein geeignetes Nulleffektspektrum subtrahiert werden. Dies erfolgt mit Hilfe der PCA-Software. Befindet sich das Probenspektrum in der memory group H1, so kann in die memory group H2 ein Nulleffektspektrum geladen werden und mit der Funktion Strip im Menü Setup anteilig vom Probenspektrum subtrahiert werden (siehe Kurzanleitung zur PCA-Software).

    In dem nulleffektkorrigierten Probenspektrum werden die interessierenden Gammalinien markiert und die Nettopeakflächen notiert, die anschließend die Aktivitätsberechnung gestatten:

    \* 50

    Die Photopeakefficiencies können umseitiger Efficiency-Kalibrierkurve entnommen werden, die für die gleiche Geometrie am gleichen Detektor (GeLi 1) mit einem Lupolen (= Polyethylen)-Standard der Dichte 0,42 g cm-3 ermittelt wurde.

    Berechnen Sie auch die Aktivität aus der Efficencyfunktion {40}, die Parameter finden Sie in untenstehender Tabelle.

     

    Abbildung 12: Photopeak-Efficency Kalibrierung von Praktikums Ge(Li)1

    Standard: 650 mL Marinelli, Lupolen, r = 0,420 g.cm3, 28.09.01

     

     

    Tabelle 3: Parameter der Efficencyfunktion (u 1 ... u 6)

    Parameter

    Wert

    Unsicherheit

    u 1

    2.571222E+01

    3.880787E-02

    u 2

    -8.011488E-01

    6.508239E-03

    u 3

    -2.887736E-02

    1.054180E-03

    u 4

    -1.965618E+00

    7.660951E-02

    u 5

    2.800049E-01

    1.940352E-02

    u 6

    4.329819E-02

    1.214795E-03

    Vergleich: Formel {40}