Kernchemisches

Grundpraktikum

WS 2002/2003

Kernspaltung

7. Praktikumstag

2. Woche

 

Script: S. Ritzel

Stand: 16/07/02

Inhalt

Die Kernspaltung *

1.1 Theorie der Kernspaltung *

1.1.1 Kernspaltung mit thermischen Neutronen *

1.1.2 Abbildungen *

1.2 Versuche zur Kernspaltung Spaltprodukttrennung *

1.2.1 Abtrennung von 239Np aus Spaltproduktlösung *

1.2.1.1 Versuchsvorschrift *

1.2.1.2 Aufgaben *

1.2.2 Abtrennung von Iod aus Spaltproduktlösung *

1.2.2.1 Versuchsvorschrift *

1.2.2.2 Aufgaben *

1.2.3 Kombinierte Abtrennung von Strontium und Barium aus Spaltproduktlösung *

1.2.3.1 Versuchsvorschrift *

1.2.3.2 Aufgaben *

1.3 Literatur *

 

Zeichenerklärung:

¦ Lernziele des Kapitels, Schwerpunkte der Versuche.

} Wichtige Anweisungen zu Einstellungen an den Detektoren, bitte unbedingt

beachten da sonst ein Schaden an den Geräten entstehen kann.

 

Die Kernspaltung

    1. Theorie der Kernspaltung
      1. Kernspaltung mit thermischen Neutronen

(Die Texte dieses Kapitels wurden dem Lehrbuch von K. H. Lieser entnommen)

Die Möglichkeit Atomkerne künstlich zu spalten, wurde erstmals 1938 von den Chemikern O. Hahn und F. Strassmann entdeckt, und zwar bei dem Versuch, Transuranelemente durch Einwirkung von Neutronen auf Uran herzustellen. Dabei fanden sie Radionuklide, die erheblich leichter waren als Uran und deshalb nur durch eine Kernspaltung entstanden sein konnten.

Die Kurzschreibweise für die Kernspaltung ist (x, f): f steht für "fission", zum Beispiel bedeutet die Gleichung 1,

1

daß bei der Kernspaltung des 235U mit Neutronen 140Ba entsteht. Als Geschosse x für die Kernspaltung kommen in Frage:

Zweckmäßigerweise unterscheidet man zwischen Niderenergie-Kernspaltung und Hochenergie-Kernspaltung. Von der Niederenergie-Kernspaltung spricht man, wenn die Geschosse, welche die Kernreaktion auslösen, eine Energie bis zu etwa 10 MeV besitzen. Am wichtigsten ist die Kernspaltung mit thermischen Neutronen (thermische Kernspaltung), die als Kettenreaktion in Kernreaktoren abläuft. Da die thermische Kernspaltung große praktische und theoretische Bedeutung besitzt, wird sie in diesem Abschnitt ausführlicher behandelt. In Anlehnung an die allgemeine Gleichung für eine Kernreaktion (Gleichung 1) können wir die Niederenergie-Kernspaltung mit Neutronen folgendermaßen formulieren

2

Durch Spaltung des schweren Nuklids A entstehen zwei mittelschwere Nuklide B und D und außerdem mehrere Neutronen (n = 2,4 bei der Spaltung des 235U und n = 2,9 bei der Spaltung des 239Pu); die Energie DE wird frei.

Tabelle 1: Wirkungsquerschnitte für die Kernspaltung mit thermischen Neutronen (Energie der Neutronen 0,025 eV)

Diese Energie ist verhältnismäßig groß (DE » 200 MeV), da die Bindungsenergie pro Nukleon für mittelschwere Kerne höher ist als für schwere Kerne. Darauf basiert die Energieproduktion in Kernreaktoren.

Die Bindungsenergie eines zusätzlichen Neutrons ist für g, u-Kerne wie 233U, 235U, 239Pu und 241Pu besonders groß, so daß die Energieschwelle für die Spaltung beim Einfang eines Neutrons leicht überschritten wird. Die genannten Nuklide zeichnen sich deshalb durch hohe Wirkungsquerschnitte für die Kernspaltung mit thermischen Neutronen aus, vgl. Tabelle 1. Infolge der hohen Wirkungsquerschnitte sn,f ist die Durchführung einer Kettenreaktion möglich, wobei die bei der Spaltung entstehenden Neutronen immer wieder neue Kernspaltungen auslösen. Auf dieser Grundlage beruht die Entwicklung von Kernreaktoren und Kernwaffen. Praktische Bedeutung haben vor allem die Radionuklide 233U, 235U und 239Pu, weil sie in größeren Mengen zugänglich sind. Sie werden deshalb als Kernbrennstoffe bezeichnet. In Tabelle 1 sind die Wirkungsquerschnitte einiger Nuklide für die Spaltung mit thermischen Neutronen zusammengestellt. Der Wirkungsquerschnitt für die Spaltung hängt sehr stark von der Energie der Teilchen ab. Mit energiereichen Neutronen, Protonen, Deuteronen, a-Teilchen und schweren Ionen ist es auch möglich, andere schwere Kerne zu spalten.

Den Ablauf der Kernspaltung durch thermische Neutronen kann man sich ähnlich vorstellen wie die Spontanspaltung. Der Spaltvorgang wird in diesem Falle durch Einfangen eines Neutrons ausgelöst; die Bindungsenergie des eingefangenen Neutrons verteilt sich als Anregungsenergie auf den Kern, der sich infolgedessen ziemlich stark deformiert und mit sehr hoher Wahrscheinlichkeit in zwei Spaltbruchstücke und einige Neutronen zerfällt.

Die einzelnen Phasen der Kernspaltung sind in Abbildung 2 aufgezeichnet. Der schwere Kern, z. B. ein Urankern, ist im Grundzustand ein wenig eiförmig deformiert. Bei der Absorption eines Neutrons wird dessen Bindungsenergie in Höhe von etwa 6 MeV frei, die als Anregungsenergie des Kerns in Erscheinung tritt (1. Phase). Es bildet sich ein Compound-Kern, ähnlich wie bei anderen Niederenergie-Kernreaktionen. Der angeregte Kern führt Deformations-schwingungen aus und ändert seine Gestalt, ähnlich wie ein schwingender Wassertropfen. Anregungsenergie und Drehimpuls werden dabei in verschiedener Weise im Kern verteilt. Die Kernkräfte, deren Wirkung mit der Oberflächenspannung eines Wassertropfens vergleichbar ist, veranlassen den Kern immer wieder, in seine ursprüngliche Form zurückzukehren. Erst wenn eine bestimmte kritische Deformation erreicht wird, was nach Absorption des Neutrons etwa 10-15 s dauert, wird der Kern instabil. Er befindet sich jetzt am Sattelpunkt (2. Phase). Die weiteren Vorgänge laufen sehr rasch ab. Eine geringe zusätzliche Deformation führt innerhalb von etwa 10-20 s zum Zerreißpunkt, an dem sich zwei stark angeregte Spaltfragmente gebildet haben, die sich eben noch berühren (3. Phase). Sie stoßen sich infolge ihrer hohen Kemladung sehr stark ab und fliegen mit steil ansteigender Geschwindigkeit auseinander. Bereits nach weiteren 10-20 s haben sie etwa 90% ihrer vollen kinetischen Energie erreicht (4. Phase). Ihre Anregungsenergie geben die Spaltftagmente in zwei Stufen ab, zunächst nach etwa 10-16 s durch Emission (Abdampfen) von Neutronen (5. Phase), dann nach etwa 10-11 s durch Aussenden von g-Strahlen (6. Phase). Man spricht auch von prompten Neutronen und prompten g-Strahlen, um sie von den als Folge von b-Umwandlungen auftretenden verzögerten Neutronen und g-Strahlen zu unterscheiden. Die Spaltfragmente vor Aussenden der prompten Neutronen nennt man primäre Spaltfragmente, die Spaltfragmente vor Emission der prompten g- Strahlen sekundäre Spaltfragmente. Alle Spaltfragmente befinden sich in hochangeregten Zuständen. Nach Emission der prompten Neutronen und der prompten g-Quanten liegen die neu gebildeten Nuklide im Grundzustand vor und werden jetzt als primäre Spaltprodukte bezeichnet. Durch b-- und g-Zerfall wandeln sie sich in sekundäre Spaltprodukte um (7. Phase). Am Ende einer solchen Folge von Umwandlungen stehen stets stabile Kerne.

Ein kleiner Bruchteil der frei werdenden Neutronen wird erst nach einer gewissen Verzögerungszeit emittiert, die zwischen etwa 0,1 und 100 s liegt; der Bruchteil dieser verzögerten Neutronen, die im Anschluß an eine b-Umwandlung auftreten, beträgt bei der Spaltung des 233U 0,0026, für 235U 0,0065 und für 239Pu 0,0021.

Ein wichtiges Charakteristikum der thermischen Kernspaltung ist, daß bevorzugt unsymmetrische Spaltprodukte entstehen, die einen hohen Neutronenüberschuß besitzen und durch b-Zerfall in stabile Nuklide übergehen. Beispielsweise können bei der Spaltung des 235U die in Abbildung 3 gezeigten Spaltketten auftreten.

Als ,,Spaltkette" bezeichnet man eine bei der Kernspaltung entstehende Reihe von isobaren Nukliden, die sich durch b--Zerfall in Richtung auf die Linie der b-Stabilität umwandeln.

Der hohe Neutronenüberschuß der Spaltprodukte rührt von dem Neutronenüberschuß der schweren Kerne her. Dies ist in Abbildung 4 veranschaulicht. Da sich bei den b-Umwandlungen die Massenzahl nicht ändert, ist es sinnvoll, die Spaltausbeute als Funktion der Massenzahl aufzutragen; dabei wird jede Spaltkette durch Angabe einer Spaltausbeute charakterisiert. Für die Spaltung des 235U durch thermische Neutronen erhält man die in Abbildung 5 aufgezeichnete Kurve. Die Spaltausbeute gibt an, in wieviel Prozent der Kernspaltungen Nuklide mit der betreffenden Massenzahl entstehen. Da aus einer Kernspaltung jeweils zwei Spaltprodukte hervorgehen, beträgt die Summe der Spaltausbeuten, über alle Massenzahlen aufsummiert, 200%.

In Abbildung 5 ist der Logarithmus der Spaltausbeute aufgetragen. Man erkennt daraus, wie stark die asymmetrische Spaltung bevorzugt ist. Die Maxima der Kurve liegen im Bereich der Massenzahlen A = 90-100 und 133-143. Die Ausbeuten für diese Massenzahlen betragen jeweils etwa 6%. Eine symmetrische Spaltung (A = 236/2) findet nur in 10-2 % aller Fälle statt. Bei der Spaltung des 233U und des 239Pu erhält man ähnliche Spaltausbeuten (Abbildung 6).

Die Massenausbeute bei der Kernspaltung wurde zunächst fast ausschließlich durch radiochemische und massenspektrometrische Methoden bestimmt. Am eingehendsten wurden die Spaltausbeuten bei der Spaltung von 233U, 235U und 239Pu mit thermischen Neutronen untersucht (vgl Abbildung 5 und Abbildung 6). Auf Grund der großen Fortschritte in der Halbleitertechnik werden heute die Massen-ausbeuten in wachsendem Umfang durch kombinierte Energie- und Geschwindigkeitsmessung einzelner Bruchstücke ermittelt. Aus diesen Untersuchungen ergibt sich, daß sowohl bei den primären Spaltfragmenten als auch bei den primären Spaltprodukten, d.h. vor und nach Emission der prompten Neutronen, eine Feinstruktur in der Kurve für die Spaltausbeute als Funktion der Massenzahl (Massendispersion) auftritt. So beobachtet man bei der Spaltung von 235U mit thermischen Neutronen eine Spitze in der Massendispersionskurve bei A = 134 und eine weniger ausgeprägte Spitze bei A = 100 (vgl. Abbildung 5 und Abbildung 7). Diese Feinstruktur wird damit erklärt, daß die Bildung von g, g-Bruchstücken aus g, g-Compound-Kernen (wie 236U) bevorzugt ist.

Bemerkenswert bei der asymmetrischen Kernspaltung ist die Tatsache, daß der Kurvenast für die schweren Massen sich kaum verschiebt, wenn man von 233U zu 239Pu übergeht, wie Abbildung 6 erkennen läßt. Die Mitte dieses Astes liegt immer in der Nähe der Massenzahl A = 140. Mit wachsender Massenzahl des spaltenden Nuklids rückt der Kurvenast der leichten Massen näher an den Kurvenast der schweren Massen heran. Bei 258Fm fließen schließlich beide Kurvenäste ineinander.

Mit steigender Energie der Neutronen steigt der Anteil der symmetrischen Spaltung an, wie Abbildung 7 zeigt.

Während bei Ordnungszahlen Z > 92 die asymmetrische Kernspaltung vorherrscht, überwiegt bei Ordnungszahlen Z < 85 die symmetrische Spaltung. Dazwischen treten beide Formen der Spaltung nebeneinander in Erscheinung, was zu drei Maxima führen kann. So sind beim 227Ac (Z = 89) symmetrische und asymmetrische Spaltung etwa gleich häufig, und man beobachtet demzufolge drei Maxima. Auch bei der Spaltung von 226Ra (Z = 88) mit 11 MeV Protonen und mit g-Quanten treten drei Maxima in der Massendispersionskurve auf. Man vermutet, daß sich bei diesen Kernen zwei Mechanismen überlagern, die zu einer symmetrischen und einer asymmetrischen Spaltung führen.

Mit der Aufzeichnung der Spaltausbeute als Funktion der Massenzahl (Massendispersion) sind die Angaben über die Kernspaltung noch nicht vollständig. Es interessiert noch die Ausbeute der primär gebildeten Spaltprodukte einer isobaren Reihe als Funktion der Ordnungszahl (Ladungsdispersion, Abbildung 8). Die Bestimmung dieser Werte ist erheblich schwieriger, weil die Ausbeute an primären Spaltprodukten nur dann gemessen werden kann, wenn das isobare Nachbarnuklid niedrigerer Ordnungszahl stabil oder langlebig ist. Die derart durch stabile oder langlebige Isobare geschützten Nuklide liegen zudem sehr nahe an der Linie der b-Stabilität und entstehen deshalb mit sehr kleinen Ausbeuten. Man unterscheidet die unabhängige Spaltausbeute und die kumulative Spaltausbeute. Erstere ist gegeben durch den Anteil, der direkt durch die Kernspaltung entsteht (d.h. ohne den Anteil, der durch b--Zerfall gebildet wird), letztere durch die unabhängige Spaltausbeute des betreffenden Nuklids, zuzüglich der durch b-Umwandlung aus den vorangehenden Isobaren mit niedrigeren Ordnungszahlen gebildeten Menge. Die Summe der Ausbeute an allen Isobaren bezeichnet man als Isobarenausbeute; diese ist gleich der in der Abbildungen 5 und Abbildung 6 aufgezeichneten Spaltausbeute.

Trotz der oben geschilderten Schwierigkeiten konnten in einer Reihe von Fällen die unabhängigen Spaltausbeuten für mehrere Isobarenreihen bestimmt werden. z.B. wurden für A = 93 die unabhängigen Ausbeuten an 93Rb, 93Sr und 93Y sowie die kumulative Ausbeute an 93Kr gemessen. Die Ausbeuten zeigen eine Gauß-Verteilung um die wahrscheinlichste Ladung (Ordnungszahl) Zp = 37,30. Auf Grund der vorliegenden Versuchsergebnisse nimmt man an, daß die Verteilung der unabhängigen Spaltausbeuten einer Isobarenreihe im allgemeinen einer Gauß-Verteilung entspricht, und charakterisiert diese Ladungsverteilung durch zwei Parameter, die wahrscheinlichste Ordnungszahl und die Breite der Verteilung. Die wahrscheinlichste Ordnungszahl Zp ist um etwa 3 bis 4 Einheiten geringer als die stabilste Ordnungszahl ZA der jeweiligen Isobarenreihe. ZA kann aus Gleichung 3 berechnet werden.

3

Etwa 50% der Gesamtausbeute entfällt auf die Ordnungszahl Zp je etwa 25% auf die Ordnungszahlen Z = Zp ± 1, und je etwa 2% auf Z = Zp ± 2 (vgl. Abbildung 8). Für höhere bzw. niedrigere Ordnungszahlen ist die Ausbeute sehr gering.

Untersucht man die Verteilung der Ladung auf die beiden Spaltprodukte, so stellt man fest, daß das leichtere Bruchstück im allgemeinen einen etwas größeren Anteil der Ladung erhält, als einer unveränderten Ladungsverteilung, d.h. einem konstanten Verhältnis Z/A in dem sich spaltenden Kern und in den beiden Spaltfragmenten entsprechen würde. Die Ladungsverteilung erfolgt so, daß man von einer konstanten Ladungsverschiebung sprechen kann, d.h. die Differenz ZA Zp ist in dem leichten und dem schweren Bruchstück nahezu gleich. Dieser Befund weist darauf hin, daß vor der Spaltung eine Ladungsverschiebung zwischen den sich bildenden Bruchstücken stattfinden muß; denn sonst würde man ein konstantes Verhältnis Z/A erwarten. Da bei der Spaltung des 235U im Mittel 2,4 Neutronen emittiert werden, ist in diesem Falle

4

bzw.

5

Die Breite der Ladungsverteilung ändert sich auch bei höheren Anregungsenergien bis zu etwa 40 MeV nicht wesentlich.

Die Gauß-Verteilung, d.h. der funktionale Zusammenhang zwischen der unabhängigen Spaltausbeute und der Ordnungszahl Z wird oft in der Form von Gleichung 6 dargestellt:

6

P ist die relative unabhängige Ausbeute, und C ist eine Konstante, die im Mittel 0,80 ± 0,14 beträgt. Die annähernde Konstanz in der Breite der Ladungsverteilung gibt die Möglichkeit, in erster Näherung für jede Massenzahl A die Ladungsverteilung anzugeben, wenn nur eine einzige Ladungsverteilung bekannt ist In dieser Weise wird auch Zp für die Spaltung von 235U in den Fällen ermittelt, in denen nur ein Wert für die unabhängige Spaltausbeute in einer isobaren Reihe vorliegt.

Neben chemischen Untersuchungsmethoden werden auch physikalische Methoden angewendet, um die Ladungsverteilung bei der Kernspaltung zu bestimmen. Eine Methode besteht darin, die mittlere Zahl der b-Teilchen zu messen, die von den Nukliden einer bestimmten Massenzahl nach der Trennung in einem Massenspektrometer emittiert werden. Eine andere Methode ist die Messung der charakteristischen Röntgenstrahlung in Koinzidenz mit der Messung der primären Spaltprodukte. Die charakteristische Röntgenstrahlung entsteht im wesentlichen bei der inneren Konversion, die beim Übergang der sekundären Spaltfragmente in primäre Spaltprodukte, d.h. beim Übergang von einem angeregten Zustand in den Grundzustand, auftritt.

Für die detaillierte Diskussion der Kernspaltung ist die Kenntnis der Energiezustände im stark deformierten Übergangszustand wichtig. Aussagen darüber erhält man aus der Winkelverteilung der Spaltprodukte und den Wirkungsquerschnitten der Kernspaltung, die für g, g-, g, u-, u, g- und u, u-Kerne mit monoenergetischen Neutronen und g-Quanten eingehend untersucht wurden.

Die potentielle Energie eines schweren Kerns ist in Abbildung 9 als Funktion der Deformation aufgezeichnet. Im Grundzustand befindet sich der Kern in einer Energiemulde und ist nur wenig deformiert. Die Spaltbarriere, die aus den beiden Energieschwellen A und B besteht, liegt nur etwa 6 MeV höher als der Grundzustand. Zwischen dem Grundzustand und dem Sattelpunkt liegt eine zweite kleinere Energiemulde, die einem metastabilen Zustand starker Deformation entspricht, wie wir ihn bei den spontanspaltenden Isomeren kennengelernt haben. Die Bindungsenergie eines Neutrons reicht bei den mit thermischen Neutronen spaltbaren Kernen wie 233U, 235U und 239Pu aus, um den Kern über die Spaltbarriere, d.h. über beide Energieschwellen A und B, hinwegzuheben. Bei schweren Elementen ist die Energieschwelle A größer als die Energieschwelle B, so daß ein Kern, der aus dem Grundzustand durch Zufuhr von Anregungsenergie über die Schwelle A angehoben wird, auch glatt über den Sattelpunkt B hinwegkommt und sich prompt spaltet. Nach dem Tröpfchenmodell würde man nur ein Maximum in der Spaltbarriere erwarten. Das Auftreten von zwei Energieschwellen ist jedoch inzwischen durch die Untersuchungen mit spontanspaltenden Isomeren gesichert. Die Energieschwelle A bleibt mit wachsender Ordnungszahl vom Thorium bis zum Californium nahezu konstant (etwa 6 MeV), während die Energieschwelle B von etwa 6,5 MeV auf 4,0 MeV absinkt. Auch die starke Deformation der Kerne in der zweiten Mulde ist durch die Untersuchungen an spontanspaltenden Isomeren belegt. Aus den hohen Werten für das elektrische Quadrupolmoment folgt, daß das Achsen-verhältnis eines Kerns bei elliptischem Querschnitt in diesem Zustand etwa 2:1 beträgt. Bei der Spontanspaltung tunnelt der Kern durch die Spaltbarriere hindurch. Diese wird mit wachsender Ordnungszahl niedriger, so daß die Wahrscheinlichkeit der Spontanspaltung anwächst. Die kurzlebigen spontanspaltenden Isomere dagegen, die sehr stark deformiert und durch Schaleneffekte stabilisiert sind, befinden sich in der zweiten Mulde und können von dort sehr viel leichter die Spaltbarriere überwinden, weil sie nur durch die niedrigere Energieschwelle B durchtunneln müssen. Somit ergibt sich für die Spontanspaltung und die Spaltung mit thermischen Neutronen ein einheitliches Bild vom Ablauf der Kernspaltung. Die durch andere Teilchen, z.B. g-Quanten oder geladene Teilchen ausgelösten Kernspaltungen verlaufen in derselben Weise wie die Kernspaltung mit thermischen Neutronen. In allen Fällen entsteht ein Compound-Kern, der nach dem in Abbildung 2 aufgezeichneten Schema zerfällt.

Resonanzen in den Wirkungsquerschnitten für die Kernspaltung mit Neutronen beobachtet man im Energiebereich > 1 eV. Für die Einzelresonanzen läßt sich wiederum die Breit-Wigner-Formel (Gleichung 7) anwenden.

7

IC ist der Drehimpuis des betreffenden angeregten Zustandes, IA der Drehimpuls des Targetkerns, G n die partielle Linienbreite für die Emission eines Neutrons, G f die Linienbreite für die Spaltung und G die gesamte Linienbreite des angeregten Zustands.

Auch durch direkte Reaktionen kann die Spaltung schwerer Kerne ausgelöst werden. Vermutlich läuft die Gesamtreaktion dann in zwei voneinander unabhängigen Teilschritten ab. Im ersten Schritt werden durch die direkte Kernreaktion (Stoßreaktion oder Transferreaktion) einzelne Energiezustände des Kerns angeregt. Im zweiten Schritt wird ein angeregter Compound-Kern gebildet, der durch Spaltung und Emission von Neutronen bzw. g-Quanten zerfällt. Anregungsenergien von 5 bis 7 MeV, die in die Nähe der Potentialschwelle für die Spaltung führen, sind dabei erforderlich. Man mißt die Energie der bei direkten Reaktionen emittierten Teilchen in Koinzidenz mit den Spaltbruchstücken und die Winkelverteilung der Spaltbruchstücke. Die Anregung durch direkte Reaktionen erlaubt die Bestimmung der Übergangszustände und der Potentialschwelle für die Spaltung. Gebräuchlich sind (d, pf)-, (t, df)-, (a, a'f)- und (p, p'f)-Reaktionen.

Wenn sich ein Compound-Kern bildet, ist zu erwarten, daß die Winkelverteilung der Spaltprodukte im Schwerpunktsystem symmetrisch zu einer Ebene ist, die senkrecht zum Strahl steht; denn während seiner Lebensdauer rotiert der Compound-Kern um seine Drehimpulsachse. Wird jedoch durch die Geschoßteilchen ein höherer Energiebetrag und ein genügend hoher Drehimpuls auf den Targetkern übertragen, dann kann die Spaltung sofort erfolgen, ohne daß ein Compound-Kern gebildet wird. Man spricht in diesem Fall auch von einer direkten Spaltung. Diese findet innerhalb von etwa 10-21 s statt, d.h. sehr viel rascher als die Spaltung über einen CompoundKern, die etwa 10-15 s benötigt (vgl. oben). Im Falle der direkten Spaltung ist zu erwarten, daß das schwere Bruchstück bevorzugt in Vorwärtsrichtung fliegt.

Die Tatsache, daß vorzugsweise Bruchstücke ungleicher Masse entstehen, hat viele Wissenschaftler beschäftigt. Es fehlt zwar nicht an Vorschlägen für die Deutung dieser asymmetrischen Kernspaltung, aber es gibt noch kein restlos befriedigendes Modell, mit dessen Hilfe alle experimentellen Befunde erklärt werden können. In diesem Zusammenhang werden die Vorgänge im Kern während des Übergangs vom Sattelpunkt (Punkt B in Abbildung 9) bis zur Spaltung sehr eingehend diskutiert, ohne daß bis heute eindeutige Aussagen möglich sind. Bei den theoretischen Überlegungen wird im wesentlichen das Tröpfchenmodell des Kerns zugrunde gelegt, und Schaleneffekte werden durch Korrekturen berücksichtigt.

Von der Gesamtenergie, die bei der Spaltung frei wird, erscheint der weitaus größte Betrag als kinetische Energie der Spaltprodukte. Für die Niederenergie-Kernspaltung gilt die einfache empirische Beziehung von Gleichung 7.

8

(Z ist die Ordnungszahl, A die Massenzahl des spaltenden Kerns). Diese Beziehung legt die Vermutung nahe, daß die Energie aus der Coulombschen Abstoßung der Spaltprodukte herrührt. Nimmt man der Einfachheit halber eine symmetrische Spaltung in zwei Bruchstücke mit den Ordnungszahlen Z/2 und der Ladung Ze/2 an sowie einen Abstand der beiden Bruchstücke, der durch den Abstand der Mittelpunkte zweier sich berührender Kugeln gegeben ist, so erhält man die Abstoßungsenergie nach Gleichung 9.

9

r1 = r2 = r()1/3 ist der Radius der Spaltprodukte. Der Radius r des sich spaltenden Kerns ist zu r0A1/3 eingesetzt. Gleichung 9 stimmt mit der empirischen Gleichung 8 überein und liefert recht gute Näherungswerte. Bei der Spaltung von 233U, 235U und 239Pu mit thermischen Neutronen wurde eine starke Abhängigkeit der kinetischen Energie der Spaltprodukte von der Massenzahl gefunden. Die Bruchstücke, die bei der asymmetrischen Spaltung entstehen, haben kinetische Energien, die um etwa 20 MeV höher sind als die Bruchstücke aus der symmetrischen Spaltung (vgl. Abbildung 10). So haben Bruchstücke mit der Massenzahl A ≈ 132 besonders hohe kinetische Energie. Dies wird auf Schaleneffekte zurückgeführt.

Die Energie der Kernspaltung, die nicht als kinetische Energie der Spaltprodukte in Erscheinung tritt, wird hauptsächlich durch Emission von Neutronen abgegeben. Die Zahl der emittierten Neutronen hängt somit in erster Linie von der Anregungsenergie ab, die in den Spaltfragmenten direkt nach der Spaltung gespeichert ist. Mit der Anregungsenergie des sich spaltenden Kerns wächst die Neutronenausbeute an. Der Anstieg entspricht etwa dem Erwartungswert, wenn man die Neutronenbindungsenergie zugrundelegt; z.B. findet man im Mittel für den Compound-Kern (240Pu): , d.h. pro 7,5 MeV mehr an Anregungsenergie wird im Mittel ein promptes Neutron mehr emittiert.

Die mittlere Zahl der Neutronen pro Spaltung ist für eine große Anzahl von Nukliden bekannt. Werte für die Kernspaltung mit thermischen Neutronen sind in Tabelle 1 angegeben. Die allgemeine Tendenz, wonach die mittlere Zahl der emittierten Neutronen mit der Massenzahl ansteigt, ist deutlich zu erkennen. Die Zahl der im Einzelfall emittierten Neutronen schwankt um die Mittelwerte mit einer Varianz von etwa ± 1.

Bei der Niederenergie-Kernspaltung beobachtet man, daß die prompten Neutronen bevorzugt in der Richtung ausgesandt werden, in der sich die Spaltbruchstücke bewegen. Diese ausgeprägte Richtungsabhängigkeit läßt darauf schließen, daß die Neutronen in den meisten Fällen die primären Spaltfragmente erst dann verlassen, wenn diese die Phase der Beschleunigung infolge der Coulombschen Abstoßung schon hinter sich haben. Da die Beschleunigungsphase etwa 10-20 s dauert, werden die meisten prompten Neutronen erst nach dieser Zeit emittiert (vgl. Abbildung 2). Genauere Untersuchungen der Winkelabhängigkeit der Neutronenemission zeigen, daß ein gewisser Prozentsatz (etwa 10%) der Neutronen bereits im Augenblick der Spaltung emittiert wird, der Rest später, wenn die Spaltfragmente ihre Endgeschwindigkeit erreicht haben, wahrscheinlich nach etwa 10-18 s. Bei höheren Anregungsenergien ist eine Verkürzung der Zeitspanne bis zur Neutronenemission zu erwarten. Die obere Grenze für die Emission der prompten Neutronen liegt bei etwa 10-14 s.

Wie bereits oben erwähnt, wird ein kleiner Bruchteil der Neutronen sehr viel später emittiert, und zwar im Bereich von etwa 0,1 bis 100 s nach der Spaltung. Diese verzögerten Neutronen treten in den verhältnismäßig seltenen Fällen auf, in denen die b-Zerfallsenergie des Mutternuklids größer ist als die Neutronenbindungsenergie des Tochternuklids. Dann ist die Reihenfolge b--Zerfall-Neutronenemission vor der üblichen Reihenfolge Neutronenemission-b--Zerfall bevorzugt.

Interessant ist die Abhängigkeit der Neutronenausbeute von der Masse der Bruchstücke. Weil die Neutronen vorzugsweise von Kernen emittiert werden, die ihre Endgeschwindigkeit erreicht haben, besteht eine strenge Winkelkorrelation zwischen den Neutronen und den primären Spaltfragmenten, aus denen diese Neutronen stammen. Auf Grund dieser Korrelation ist die experimentelle Bestimmung der Neutronenausbeute als Funktion der Masse der Bruchstücke möglich. Die Abhängigkeit der Neutronenausbeute von der Masse der Spalt-bruchstücke läßt sich außerdem aus der Differenz der Masse der Bruchstücke vor und nach der Emission der prompten Neutronen ermitteln. In Abbildung 11 ist die Neutronenausbeute als Funktion der Massenzahl der primären Spaltfragmente aufgezeichnet. Man erkennt aus dieser Abbildung, daß in der Nähe von abgeschlossenen Schalen besonders niedrige Neutronenausbeuten gefunden werden und daß die Neutronenausbeuten sowohl im Bereich der leichten als auch im Bereich der schweren Spaltfragmente mit der Massenzahl A ansteigen. Dieser Befund führt zu dem Schluß, daß die Neutronenausbeuten von der Deformierbarkeit der Spalt-fragmente abhängen. Kerne mit abgeschlossenen Schalen sind wenig deformiert und emittieren kaum Neutronen. Das komplementäre Spaltfragment ist weit entfernt von einer abgeschlossenen Schale, demzufolge stark deformiert und emittiert verhältnismäßig viele Neutronen. Wahrscheinlich tritt die Anregungsenergie des Kerns bevorzugt als Deformationsenergie der Spaltfragmente in Erscheinung, und zwar entweder vorwiegend in einem der beiden Spaltfragmente (z.B. bei der Spaltung des 235U durch thermische Neutronen in Fragmente mit den Massenzahlen A = 89 und A = 147) oder aber gleichmäßiger verteilt in beiden Spaltfragmenten (z.B. bei der Spaltung des 235U in Fragmente mit den Massenzahlen A = 100 und A = 136). Ähnliche Unterschiede in den Neutronenausbeuten werden auch bei der Niederenergie-Kernspaltung mit Protonen und a-Teilchen gefunden.

Die mittlere kinetische Energie der prompten Neutronen beträgt im Laborsystem ungefähr 2 MeV. Da die meisten Neutronen von den in Bewegung befindlichen Spaltfragmenten emittiert werden, setzt sich diese Energie zusammen aus der Austrittsenergie im Schwerpunktsystem und der kinetischen Energie der Spaltfragmente. Der Anteil der letzteren entspricht im Mittel etwa 0,7 MeV. Die Energieverteilung im Laborsystem für die bei der Kernspaltung von 235U mit thermischen Neutronen emittierten Neutronen ist in Abbildung 12 aufgetragen.

Einen Teil ihrer Anregungsenergie geben die Spaltfragmente in Form von prompten g-Quanten ab (vgl. Abbildung 2). Die prompte g-Strahlung kann man von der als Folge von b--Umwandlungen auftretenden g--Strahlung aufgrund einer zeitlichen Analyse unterscheiden. Die kürzesten Halbwertzeiten der Spaltprodukte für den b--Zerfall liegen in der Größenordnung von 1 ms. Man kann deshalb annehmen, daß alle g-Quanten, die innerhalb von 0,1 ms nach der Spaltung ernittiert werden, aus den sekundären Spaltfragmenten stammen. Im Durchschnitt werden von den Spaltfragmenten 7,5 Photonen pro Spaltung mit einer mittleren Energie von etwa 1 MeV emittiert. Das entspricht einer Gesamtenergie an prompter g-Strahlung von etwa 7,5 MeV pro Spaltung. Mehr als die Hälfte dieser prompten g-Quanten werden mit Halbwertzeiten < 10-10 s emittiert. Die mittlere Zahl und die mittlere Energie der Photonen hängen von der Masse der Spaltfragmente ab.

Bei Übergängen mit niedriger Energiedifferenz tritt auch innere Konversion auf, d.h. es werden Konversionselektronen und charakteristische Röntgenstrahlung emittiert, und zwar ungefähr 10-10 bis 10-9 s nach der Spaltung. Die Ausbeute an charakteristischer Röntgenstrahlung beträgt etwa 1 Röntgenquant pro Spaltung.

Bei der Kernspaltung treten gelegentlich a-Teilchen mit großer Reichweite auf, und zwar etwa ein a-Teilchen auf 300 bis 500 Spaltungen. Diese a-Teilchen werden vorzugsweise unter einem rechten Winkel zu den Spaltbruchstücken beobachtet, d.h. sie werden nicht von den durch die Coulombsche Abstoßung beschleunigten Spaltfragmenten emittiert, sondern zu einer Zeit, wenn die Spaltfragmente noch sehr nahe beieinander sind. Wahrscheinlich bilden sie sich in dem Bereich des ,,Halses" zwischen den beiden Spaltfragmenten, und zwar zur gleichen Zeit wie die letzteren. Man spricht deshalb von einer ternären Kernspaltung im Gegensatz zur binären Kernspaltung, bei der neben den beiden Spaltfragmenten nur Neutronen emittiert werden. Bei der ternären Kernspaltung unterscheidet man zweckmäßigerweise zwischen den Fällen, in denen leichte Teilchen als drittes Spaltprodukt entstehen und den Fällen, in denen sich drei schwerere Bruchstücke bilden.

Neben a-Teilchen werden manchmal auch andere leichte Teilchen bei der Kernspaltung emittiert, aber mit sehr viel kleineren Ausbeuten, z. B. t, p, 3He, d, 10Be, 7Li, 8He, 9Be, 8Li, 9Li sowie B-, C-, N- und O-Isotope.

Die Möglichkeit der Bildung von drei schwereren Bruchstücken bei der Kernspaltung wurde ebenfalls sehr eingehend untersucht. Solche ternären Kernspaltungen treten bei der Spaltung mit thermischen Neutronen sehr selten auf, etwa im Verhältnis 1:105 bis 1:106 binären Spaltungen. Wegen der geringen Zahl der Ereignisse sind genauere experimentelle Untersuchungen sehr schwierig.

Bei höheren Anregungsenergien steigt der Anteil der ternären Spaltungen stark an. So wird bei der Hochenergie-Kernspaltung von 232Th mit 400 MeV Argonionen ein Verhältnis von ternärer Spaltung zu binärer Spaltung von 0,03:1 beobachtet. Allgemein treten bei Schwerionenreaktionen dieser Art häufiger ternäre Spaltungen auf.

Eine ternäre Spaltung in drei etwa gleich große Bruchstücke kann nach zwei verschiedenen Mechanismen verlaufen, die in Abbildung 13 veranschaulicht sind. Im einen Fall handelt es sich um eine echte ternäre Spaltung, bei der sich der Kern an zwei Stellen einschnürt, so daß drei Spaltfragmente entstehen können. Im anderen Falle findet zunächst eine binäre Spaltung statt, wobei das eine der beiden Spalt-bruchstücke noch so viel Anregungsenergie enthält, daß es sich anschließend noch einmal spalten kann. Man spricht in diesem Fall von einer Kaskadenspaltung. Aus theoretischen Überlegungen folgt, daß alle ternären Spaltungen am besten nach dem Mechanismus der Kaskadenspaltung erklärt werden können, mit Ausnahme der ternären Spaltung bei niedrigen Z2/A-Werten und niedriger Anregungsenergie.

Das Bild der Kernspaltung ändert sich erheblich, wenn Neutronen oder andere Geschosse höherer Energie verwendet werden (Hochenergie-Kernspaltung). Dann wird dem Kern so viel Anregungsenergie zugeführt, daß die Wahrscheinlichkeit für eine symmetrische Spaltung zunimmt; das Minimum verschwindet allmählich (Abbildung 14). An die Stelle der beiden Maxima tritt ein flaches Maximum, und zwar etwas unterhalb der halben Massenzahl des Targetnuklids. Außerdem entstehen im Gegensatz zur Spaltung bei niedriger Energie auch neutronenarme Nuklide, vor allen Dingen im Bereich hoher Massenzahlen; bei den leichten und schweren Spaltstücken wird etwa das gleiche Verhältnis von Protonen zu Neutronen beobachtet. Dies wird damit erklärt, daß die hohe Anregungsenergie bevorzugt durch ,,Verdampfen" von Neutronen abgegeben wird und daß die Spaltung so rasch erfolgt, daß eine Abstimmung des Proton-Neutron-Verhältnisses nicht möglich ist. Wenn sehr hochenergetische Protonen verwendet werden (E einige GeV), verschiebt sich das Bild wiederum (Abbildung 14); die Ausbeute an mittelschweren Nukliden geht zurück, die Ausbeute an leichten und schweren Nukliden steigt an.

Bei der Hochenergie-Kernspaltung, z.B. mit 350 MeV-Protonen, werden praktisch die gleichen Reichweiten und damit die gleichen kinetischen Energien der Spaltprodukte gefunden wie bei der Spaltung mit thermischen Neutronen. Diese Ergebnisse zeigen, daß die zusätzliche Anregungsenergie nicht in kinetische Energie der Spaltprodukte umgewandelt wird; außerdem legen sie die Vermutung nahe, daß der Abstand zwischen den Spaltprodukten im Augenblick der Spaltung praktisch unabhängig ist von der Anregungsenergie.

Die Hochenergie-Kernspaltung wird zusammen mit anderen Hochenergie-Kernreaktionen im Abschnitt 8.10. des Lerbuches K. H. Lieser besprochen.

 

 

 

 

      1. Abbildungen

  1. Die verschiedenen Phasen der Kernspaltung
  2. Beispiel für mögliche Spaltketten bei der Spaltung von 235U
  3. Neutronenüberschuß der Spaltprodukte bei der Kernspaltung (schematisch)
  4. Spaltausbeute für die Spaltung des 235U durch thermische Neutronen (Nach AECI-1054)
  5. Spaltausbeute für die Spaltung des 233U und 239Pu durch thermische Neutronen
  6. (Nach S. Katcoff, Nucleonics [New York], 16(4), 78 (1958))

  7. Spaltausbeute für die Spaltung von 235U durch Neutronen verschiedener Energie (Nach K. F. Flynn und L. E. Glendenin, Rep. ANL-7749 Argonne Nat. Lab.,Argonne, I11. 1970)
  8. Unabhängige Spaltausbeute für die Spaltung von 235U mit thermischen Neutronen (Ladungsverteilung)
  9. Potentielle Energie eines schweren Kerns als Funktion der Deformation und Spaltbarriere mit den beiden Energieschwellen A und B
  10. Kinetische Energie der Spaltbruchstücke als Funktion ihrer Masse für die Spaltung von 239Pu mit thermischen Neutronen
  11. Die nach der Gleichung 9 berechnete Kurve ist gestrichelt eingezeichnet.

    (Nach J. H. Neiler, F. J. Walter, H. W. Schmitt, Phys. Rev., 149, 894 (1966)

  12. Neutronenausbeute als Funktion der Masse der primären Spaltfragmente
  13. (Nach J. Terrell, Proc. IAEA Symp. Phys. Chem. Fission Salzburg 1965, IAEA Wien, Bd. 2, 3)

     

  14. Spektrum der kinetischen Energie der Neutronen bei der thermischen Kernspaltung des 235U im Laborsystem
  15. (Nach R. B. Leachman, Proc. Int. Conf. Peacful Uses At. Energy 1956, United Nations, N.Y. Bd. 2, 193)

     

  16. Die beiden möglichen Wege für die Spaltung in drei Bruchstücke (schematisch) a.) Kaskadenspaltung, b.) ternäre Spaltung
  17. Spaltausbeute für die Spaltung von 238U mit Protonen verschiedener Energie. (Die Coulomb-Schwelle für die Spaltung mit Protonen liegt bei 12,3 MeV; daraus erklären sich die verhältnismäßig niedrigen Wirkungsquerschitte für 10 MeV Protonen)

(Nach P. C. Stevenson, Physic. Rev., 111, 886 (1958); G. Friedlander, BNL 8858 (1965))

 

 

    1. Versuche zur Kernspaltung Spaltprodukttrennung
    2.  

      1. Abtrennung von 239Np aus Spaltproduktlösung
      2. Bei der Bestrahlung natürlichen Urans entsteht neben einer Vielzahl von Spaltprodukten auch durch eine (n,g)-Reaktion und anschließenden b--Zerfall 239Np

        Isotopenhäufigkeit 99,3 %

        s(n,g) = 2,74 barn

         

        1. Versuchsvorschrift

Nach einer Abklingzeit von 1-2 Tagen ist die Neptuniumaktivität der Spaltproduktaktivität vergleichbar.

Geräte:

Chemikalien:

 

 

 

 

Ausführung:

    1. 1 ml Probelösung wird mit 15 mL 6M HCI und 3 Tropfen H2O2 versetzt und 5 min gekocht (Eventuell vorhandenes 4-wertiges Uran wird zu oxidiert
    2. Nach Zugabe von 2 mL Ameisensäure wird 10 min gekocht (6-wertiges Neptunium () wird zu Np4+ oxidiert)
    3. Nach Zugabe von 45 mL Wasser wird Neptunium durch 15 min intensives Schütteln mit 20 mL TTA-Lösung extrahiert. Die wäßrige Phase wird verworfen.
    4. Die organische Phase wird durch 10 min Schütteln mit 5 mL 2M HCI gewaschen. Die Waschflüssigkeit wird verworfen.
    5. Neptunium wird zweimal mit je 10 mL 8M HCI reextrahiert (Schütteldauer 10 min). Die organische Phase wird verworfen.
    6. Die kombinierte wäßrige Lösung wird mit 1 mL Ameisensäure versetzt und 10 min gekocht.
    7. Nach Zugabe von 20 mL Wasser wird das Neptunium mit 5 mL TTA-Lösung extrahiert (Schütteldauer 15 min). Die wäßrige Phase wird verworfen.
    8. Die organische Phase wird mit 5 mL 2M HCl (Schütteldauer 10 min) und 5 mL 0,1 M HNO3 (Schütteldauer 2 min) gewaschen.
    9. Neptunium wird mit zwei 1 mL-Protionen 8 M HNO3 reextrahiert (Schütteldauer je 15 min).
    10. Von der vereinigten wäßrigen Phase wird ein g-Spektrum aufgenommen. Das Spektrum soll anhand des Zerfallsschemas gedeutet werden.

 

        1. Aufgaben

Neptunium- und Spaltproduktaktivität sollen aufgrund der Bestrahlungsdaten berechnet und miteinander verglichen werden. Die Spaltproduktaktivität kann nach einer empirischen Formel von Way und Wigner (Gleichung 10) abgeschätzt werden.

10

mit: A = Aktivität (b-Zerfälle pro s) in Bq = s-1

N = Zahl der Spaltungen

t = Zeit in d

 

      1. Abtrennung von Iod aus Spaltproduktlösung

    1. Aus einer Spaltproduktlösung soll die entstandene Iodaktivität abgetrennt werden. Das Spalt-Iod liegt in verschiedenen Oxidationsstufen vor; durch einen Redoxzyklus wird es in I2 überführt mit, Chloroform extrahiert, zu Iodid reduziert, in Wasser reextrahiert und als AgI gefällt. Zeitbedarf für die Trennung: ca. 1 Stunde.
    2. Es sollen g-Spektren sofort nach der Trennung und nach jeweils 1,5 bis 2 Stunden (insgesamt 3 Spektren) mit einem Ge-Detektor und einem Vierkanalanalysator aufgenommen werden (Meßzeit: 10 min; für quantitative Auswertung Meßzeit und Meßdauer notieren !). Mit Hilfe der gemessenen g-Energien und dem Abfall der Linien sollen die Iodisotope die abgetrennt wurden, bestimmt werden. Es soll der Energiebereich bis 2 MeV gemessen werden.
    3. Der Abfall der Iodaktivität wird bis zum Ende des Praktikums verfolgt. Die Aktivität kann sowohl durch b- (Endfensterzählrohr) als auch durch g-Messung (HPGe-Detektor) bestimmt werden. Da bei einem Zerfall nur ein Elektron, dagegen durchschnittlich mehr als ein g-Quant frei wird, ist die Zählausbeute im Bohrlochszintillator größer.

 

        1. Versuchsvorschrift

Geräte:

Chemikalien:

Durchführung:

    1. 1 ml Probelösung wird im Scheidetrichter mit 10 mL 2M NaHCO3 und 2 ml Jod-Trägedösung versetzt. Nach Zugabe von 1 ml 5% NaOCl wird gut durchgeschüttelt, durch langsame Zugabe von 3 mL konz. (!) HNO3 angesäuert, die Lösung mit 3 mL 1M NH2OH.HCI versetzt und mit 10 mL CHCl3 extrahiert. Die wäßrige Phase wird verworfen.
    2. Die organische Phase wird mit 6 ml Wasser + 5 Tropfen 1M NaHSO3 geschüttelt, bis beide Phasen farblos sind. Die organische Phase wird verworfen.
    3. Nach Zugabe von 1 mL 6M HNO3 und einigen Tropfen 1M NaNO2 wird die Lösung mit 10 mL CHCl3 extrahiert. Die wäßrige Phase wird verworfen.
    4. Schritt 2 wird wiederholt, danach weiter mit Schritt 5.
    5. Nach Zugabe von 1 mL 6M HNO3 wird im Wasserbad erwärmt. Durch tropfenweise Zugabe von 2 mL 0,1 M AgNO3 unter Rühren wird gefällt. Der Niederschlag wird abgesaugt, zweimal mit Wasser gewaschen und trockengesaugt.
    6. Das Filter wird von beiden Seiten mit Tesafilm® beklebt und und mit dem Ge-Detektor gemessen (close-on). Es wird darauf geachtet daß der Detektorkopf durch Abkleben mit Parafilm® vor Kontaminationen geschützt ist.
    7. Die Messung der Aktivitätsabnahme wird bis zum Ende des Praktikums verfolgt, indem Spektren in regelmäßigen Abständen aufgenommen werden (Ge-Detektor; immer in der gleichen Geometrie messen !).

 

        1. Aufgaben

    1. In den aufgenommenen Spektren werden die abgetrennten Iod-Nuklide bestimmt.
    2. Über die zeitliche Abnahme der Peakflächen werden die Halbwertszeiten der identifizierten Nuklide bestimmt.
    3. Die Zahl der Spaltungen soll abgeschätzt werden (
). Bestrahlt wurden 0,5 g Uranylnitrat-hexahydrat (Mr = 502 g.Mol-1) am Mainzer TRIGA (Bestrahlungszeit: 3h). Der Neutronenfluß F lag bei ca. 7.1011 cm-2.s-1 für thermische Neutronen. Die Wirkungsquerschnitte für die Spaltung mit thermischen Neutronen sind: 235U: 582 b; 238U: 0(!) b (warum ?); 1 b = 1 barn = 10-24 cm2)

 

      1. Kombinierte Abtrennung von Strontium und Barium aus Spaltproduktlösung

    1. Aus einer Spaltproduktlösung soll die entstandene Barium- und Strontium-Aktivität abgetrennt werden.
    2. Die g-Spektren der Präparate werden nach der Trennung dreimal im Abstand von einer Stunde am Ge-Detektor gemessen (Rücksprache mit Assistenten). An den folgenden Praktikumstagen wird je eine Messung gemacht. Für die Auswertung Meßzeit und Meßdauer notieren. Mit Hilfe der gemessenen g-Energien und dem Abfall der g-Linien werden die vorhandenen Isotope bestimmt.

 

        1. Versuchsvorschrift

Chemikalien:

Durchführung:

    1. In ein 50 mL-Zentrifugenglas gibt man 3 mL Spaltprodukt-lösung, je 3 mL Ba- und Sr-Trägerlösung, dann 30 mL rauchende HNO3.
    2. Unter Kühlen rührt man 1-2 min und zentrifugiert anschließend ab.
    3. Der Niederschlag wird in 5-10 mL H2O, wenn nötig unter Erwärmen, gelöst und mit 15 mL rauchender HNO3 erneut gefällt.
    4. Zentrifugieren, Niederschlag in 5-10 mL H2O lösen, 5 ml Fe-Träger zugeben und mit etwa 2mL NH3-Lösung das Fe als Fe(OH)3 ausfällen.
    5. Erneut zentrifugieren und den Fe(OH)3-Niederschlag verwerfen.
    6. Die Lösung mit 6M HNO3 neutralisieren und mit 1 mL CH3COOH und CH3COONH4 versetzen. Auf 80-90 Grad erhitzen (nicht kochen !).
    7. Unter Rühren 1 ml 1,5M Na2CrO4 tropfenweise zugeben, ca. 1 min weiterrühren und zentrifugieren. Die überstehende Lösung für die Strontium-Bestimmung aufbewahren.

Barium-Bestimmung:

    1. Den Niederschlag mit 2 x 5 mL heißem Wasser waschen und anschließend in 1 mL 6M HCl lösen.
    2. 10 mL HCl/Ether-Gemisch (4:1) zugeben, kühlen und 1-2 min rühren.
    3. Zentrifugieren und die überstehende Lösung vollständig dekantieren. Zeit der Abtrennung notieren.
    4. Den Niederschlag in 5 mL H2O lösen, auf einem Wasserbad erwärmen und ca. 5 Tropfen 6M H2SO4 zugeben.
    5. Den Niederschlag absaugen, mit Wasser waschen, trocknen und auf einem Probenträger beidseitig mit Tesafilm® abkleben.
    6. Präparat am Ge-Detektor wie beschrieben messen.

Strontium-Bestimmung:

    1. Die aufbewahrte Lösung wird mit 2 mL NH3-Lösung versetzt und auf 80-90C erhitzt (nicht kochen !).
    2. 5 mL gesättigte (NH4)2C2O4-Lösung werden tropfenweise zugegeben und anschließend 1-2 min gerührt.
    3. Der Niederschlag wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen, getrocknet und auf einem Probenträger beidseitig mit Tesafilm® abgeklebt.
    4. Das Präparat wird am Ge-Detektor wie beschrieben gemessen.

 

        1. Aufgaben

    1. In den aufgenommenen Spektren werden die abgetrennten Strontium- und Barium-Nuklide bestimmt.
    2. Über die zeitliche Abnahme der Peakflächen werden die Halbwertszeiten der identifizierten Nuklide bestimmt.

 

    1. Literatur

K.H.LIESER K. H. Lieser

Einführung in die Kernchemie

Verlag Chemie, Weinheim (1991), 3. Auflage